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LD泵浦的1.3at.%Er3+: CaF2中红外高功率固体激光器(特邀)

宗梦雨 张振 刘晶晶 刘杰 苏良碧

宗梦雨, 张振, 刘晶晶, 刘杰, 苏良碧. LD泵浦的1.3at.%Er3+: CaF2中红外高功率固体激光器(特邀)[J]. 红外与激光工程, 2021, 50(8): 20210336. doi: 10.3788/IRLA20210336
引用本文: 宗梦雨, 张振, 刘晶晶, 刘杰, 苏良碧. LD泵浦的1.3at.%Er3+: CaF2中红外高功率固体激光器(特邀)[J]. 红外与激光工程, 2021, 50(8): 20210336. doi: 10.3788/IRLA20210336
Zong Mengyu, Zhang Zhen, Liu Jingjing, Liu Jie, Su Liangbi. LD pumped high-power mid-infrared solid state lasers based on 1.3at.%Er3+: CaF2 crystal (Invited)[J]. Infrared and Laser Engineering, 2021, 50(8): 20210336. doi: 10.3788/IRLA20210336
Citation: Zong Mengyu, Zhang Zhen, Liu Jingjing, Liu Jie, Su Liangbi. LD pumped high-power mid-infrared solid state lasers based on 1.3at.%Er3+: CaF2 crystal (Invited)[J]. Infrared and Laser Engineering, 2021, 50(8): 20210336. doi: 10.3788/IRLA20210336

LD泵浦的1.3at.%Er3+: CaF2中红外高功率固体激光器(特邀)

doi: 10.3788/IRLA20210336
基金项目: 国家自然科学基金(11974220,61635012,61925508)
详细信息
    作者简介:

    宗梦雨,女,博士生,主要从事中红外固体激光器方面的研究

    刘杰,女,教授,博士生导师,主要从事全固态激光技术以及非线性光学方面的研究

  • 中图分类号: O432.1+2

LD pumped high-power mid-infrared solid state lasers based on 1.3at.%Er3+: CaF2 crystal (Invited)

  • 摘要: 3 μm波段激光是高精度外科手术的理想光源,也可作为长波中红外光参量振荡器的有效泵浦源。LD直接泵浦Er3+掺杂晶体是获得2.7~3 μm波段中红外激光的有效技术途径,具有成本低、结构紧凑简单等优点。由于Er3+ 2.8 μm激光下能级阻塞问题,一般需要高浓度掺杂,但高浓度掺杂易引起强烈的光吸收,增强了激光晶体的热效应,从而阻碍了激光功率的提升。低声子能量的氟化钙晶体特有的萤石型结构使得三价稀土离子极易形成“团簇”,将低浓度Er3+掺杂到氟化钙晶体中即可获得高效率的中红外激光增益介质。笔者课题组使用温度梯度法成功生长了低浓度掺杂1.3at.%Er3+: CaF2激光晶体,利用LD直接泵浦获得了2.2 W的中红外激光输出,这是目前利用LD端面泵浦同类晶体中的最高中红外激光输出功率。同时,文中还对上转换泵浦方式下该晶体的2.8 μm激光特性进行了研究。实验结果表明,低浓度掺杂的1.3at.%Er3+: CaF2晶体是一类具有产业化前景的中红外激光材料,有望推动长波中红外激光器向着结构紧凑、成本低的方向发展。
  • 图  1  1.3at.%Er3+:CaF2晶体在室温下的吸收系数(a)、荧光谱线(b)

    Figure  1.  (a) Room temperature absorption coefficient and (b) fluorescence spectrum of 1.3at.% Er3+:CaF2

    图  2  激光装置示意图及实物图

    Figure  2.  Schematic and experiment set up of the laser

    图  4  M2因子,插图为光斑二维光强分布

    Figure  4.  M2 values, insert: two-dimensional light intensity distribution

    图  3  (a) 973 nm LD 泵浦下输出功率,(b) 973 nm LD 泵浦下激光光谱。(c) 1532 nm LD泵浦下输出功率,(d) 1532 nm LD泵浦下激光光谱

    Figure  3.  (a) Output power pumped by 973 nm LD, (b) laser spectrum pumped by 973 nm LD. (c) Output power pumped by 1532 nm LD, (d) laser spectrum pumped by 1532 nm LD

    图  5  Er3+能级示意图及主要跃迁过程

    Figure  5.  Energy level diagram of Er3+ ion

    表  1  LD泵浦掺Er氟化物晶体近3 μm连续激光性能汇总

    Table  1.   Summary of near 3 μm CW laser performance of LD pumped Er-doped fluoride crystals

    CrystalConcentration/at.%LD/nmOutput power/WYear
    Er:BaY2F820967 end pump0.251996[17]
    Er:YLF415970 end pump1.11996[18]
    Er:YLF415980 side pump42003[19]
    Er:SrF25970 end pump22006[20]
    Er:CaF24/8974 end pump0.282/0.1122016[7]
    Er:SrF23969 end pump1.32018[21]
    Er:CaF2-SrF23980 end pump1.412019[22]
    Er:CaF21.3973 end pump2.2Our work
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-05-26
  • 修回日期:  2021-07-21
  • 刊出日期:  2021-08-25

LD泵浦的1.3at.%Er3+: CaF2中红外高功率固体激光器(特邀)

doi: 10.3788/IRLA20210336
    作者简介:

    宗梦雨,女,博士生,主要从事中红外固体激光器方面的研究

    刘杰,女,教授,博士生导师,主要从事全固态激光技术以及非线性光学方面的研究

基金项目:  国家自然科学基金(11974220,61635012,61925508)
  • 中图分类号: O432.1+2

摘要: 3 μm波段激光是高精度外科手术的理想光源,也可作为长波中红外光参量振荡器的有效泵浦源。LD直接泵浦Er3+掺杂晶体是获得2.7~3 μm波段中红外激光的有效技术途径,具有成本低、结构紧凑简单等优点。由于Er3+ 2.8 μm激光下能级阻塞问题,一般需要高浓度掺杂,但高浓度掺杂易引起强烈的光吸收,增强了激光晶体的热效应,从而阻碍了激光功率的提升。低声子能量的氟化钙晶体特有的萤石型结构使得三价稀土离子极易形成“团簇”,将低浓度Er3+掺杂到氟化钙晶体中即可获得高效率的中红外激光增益介质。笔者课题组使用温度梯度法成功生长了低浓度掺杂1.3at.%Er3+: CaF2激光晶体,利用LD直接泵浦获得了2.2 W的中红外激光输出,这是目前利用LD端面泵浦同类晶体中的最高中红外激光输出功率。同时,文中还对上转换泵浦方式下该晶体的2.8 μm激光特性进行了研究。实验结果表明,低浓度掺杂的1.3at.%Er3+: CaF2晶体是一类具有产业化前景的中红外激光材料,有望推动长波中红外激光器向着结构紧凑、成本低的方向发展。

English Abstract

    • 近年来,中红外激光被广泛应用于军事、医疗、大气遥感、分子光谱学、环境检测、空间通信等领域[1-2]。其中3 μm波段位于水分子的强吸收峰附近,在眼科医疗、牙科医疗和外科微创手术中有重要的应用,是高精度激光手术的理想光源,被誉为口腔医学的“黄金激光”,是目前激光领域的研究热点。此外,3 μm波段的激光器还可以作为中红外光参量振荡器和光参量放大装置的高效泵浦源,在科学研究、大气监测等方面有着重要的应用[3-5]

      基于Er3+掺杂的激光增益介质可在Er3+:4I11/2和Er3+:4I13/2态之间辐射跃迁产生2.7~3 µm波长范围的激光。掺Er3+晶体的强吸收带位于970 nm附近,因此它们可以被成熟的激光二极管直接抽运[6-9],具有成本低、结构紧凑等优点。对于Er3+掺杂的3 μm波段激光器来说,传统的抽运机制中激光的上能级Er3+:4I11/2寿命远低于下能级Er3+:4I13/2,因此存在激光阈值高、效率低的问题,在声子能量高的氧化物基质中还会出现激光自终止现象[10]。为了解决自终止现象,一般使用Er3+高浓度掺杂的激光晶体来增强离子间能量传递,提高激光性能。然而,高浓度掺杂会降低晶体的导热系数,导致晶体的热负荷增大,严重的热透镜效应导致激光光束质量的退化,从而阻碍了激光功率的提升[11-13]

      对于稀土离子掺杂的氟化钙和氟化锶晶体来说,其特有的“萤石型”结构使得晶体掺杂三价稀土离子后极易形成“团簇”,使得稀土离子间距缩小,从而发生离子间强烈的能量传递[14-16],在中红外波段恰好能利用这种“团簇”效应,在Er3+掺杂浓度较低的条件下也能实现3 μm波段激光的高效输出,这样就有效的解决了Er3+ 2.8 μm激光“自终止”问题,同时也克服高浓度掺杂Er3+引发的热效应问题。

      文中充分利用激光晶体“低掺杂、高效率”的优势,成功生长了掺杂浓度仅为1.3at.%的Er3+:CaF2晶体,首次使用973 nm LD直接泵浦,得到了低阈值0.075 W、高斜效率32.3%的2.2 W连续激光。表1列举了目前已经报道的LD直接泵浦不同掺杂浓度的掺Er3+氟化物晶体的最佳连续激光输出。从表1可以看出,文中的实验结果是目前已报道的LD端面泵浦同类晶体中连续激光输出功率的最高值。另外,文中还进一步研究了上转换泵浦方式下1.3at.%Er3+:CaF2晶体的连续激光性能,利用1532 nm LD泵浦实现了331 mW的连续激光输出。实验结果表明,即使在Er3+掺杂浓度较低的情况下,Er3+:CaF2晶体内部仍然存在强烈的能量传递以及合作上转换过程,使得激光上能级集居粒子数增加,且低浓度的Er3+:CaF2晶体易于生长,其较低的声子能量可以大大降低非辐射跃迁的几率[23-24],从而提高激光效率,是一种具有广阔产业化前景的激光材料。

      表 1  LD泵浦掺Er氟化物晶体近3 μm连续激光性能汇总

      Table 1.  Summary of near 3 μm CW laser performance of LD pumped Er-doped fluoride crystals

      CrystalConcentration/at.%LD/nmOutput power/WYear
      Er:BaY2F820967 end pump0.251996[17]
      Er:YLF415970 end pump1.11996[18]
      Er:YLF415980 side pump42003[19]
      Er:SrF25970 end pump22006[20]
      Er:CaF24/8974 end pump0.282/0.1122016[7]
      Er:SrF23969 end pump1.32018[21]
      Er:CaF2-SrF23980 end pump1.412019[22]
      Er:CaF21.3973 end pump2.2Our work
    • 使用温度梯度法成功生长了掺杂浓度为1.3at.%的Er3+:CaF2晶体。晶体尺寸3 mm×3 mm×12 mm,两端面抛光处理,未镀膜。晶体在室温下的吸收系数和荧光谱线如图1所示。根据ABCD矩阵光线传播原理,通过模拟和计算,设计了结构紧凑的直线型凹平谐振腔,物理腔长约为22 mm,晶体后端面振荡光斑半径约为110 μm。LD泵浦源的中心波长为973 nm,最大输出功率30 W,光纤芯径105 μm,数值孔径0.22。图2给出了激光谐振腔示意图,插图为实验装置及晶体实物图。在实物图中用红色箭头标出了泵浦光的传输方向,泵浦光通过耦合比1∶2的聚焦系统注入到增益介质中。从晶体实物图可以看出晶体生长均匀,两端面较光滑。输入镜是曲率半径为50 mm的平凹透镜,镀有972~980 nm的抗反射膜和2.7~3.0 μm的高反射膜。用铟箔包裹晶体置于设定温度为12 ℃的紫铜水冷夹具上。输出镜采用2.7~2.95 μm波段透过率分别为1%,2%和3%的平镜。

      图  1  1.3at.%Er3+:CaF2晶体在室温下的吸收系数(a)、荧光谱线(b)

      Figure 1.  (a) Room temperature absorption coefficient and (b) fluorescence spectrum of 1.3at.% Er3+:CaF2

      图  2  激光装置示意图及实物图

      Figure 2.  Schematic and experiment set up of the laser

      为了研究在上转换泵浦下该晶体的激光性能,采用中心波长为1532 nm、光纤芯径为200 μm、光纤数值孔径为0.22的光纤耦合LD作为泵浦源,研究了在这种泵浦方式下1.3at.%Er3+:CaF2晶体的连续激光特性。泵浦光通过耦合比为1∶1的耦合聚焦系统传输到1.3at.%Er3+:CaF2晶体中,谐振腔其余设计与前者相同。

    • 在使用973 nm LD作为泵浦源时,晶体对抽运光的吸收效率为45%,直接抽运Er3+:CaF2得到的连续激光输出功率与晶体吸收泵浦功率之间的关系如图3(a)所示。当输出镜的透过率为2%时,获得了2.2 W的最高功率输出,相应的激光斜效率为28.3%。当使用透过率为3%的输出镜时,激光输出功率为2.14 W,得到了最大的激光斜效率为32.3%,理论上的激光最大斜效率为35.5%。通过对晶体进行镀膜,提高晶体生长质量有望获得更高的激光效率。图3(b)描述的是光谱分析仪(SOL-MS3504i)测得的连续激光光谱特性,使用透过率为2%的输出镜时,激光中心波长为2744.4 nm,相应的光谱半高全宽为0.93 nm。图4给出了使用刀口法测量的光束质量因子,M2x为1.636,M2y为1.946。插图为使用光束质量分析仪(NS2-Pyro/9/5-PRO, Photon)测得的二维光强分布图。从图中可以看出激光处在TEM00模式,但光束质量还有待提高,原因可能是晶体加工过程中两端面存在轻微楔角,多次反射影响光束质量。由于目前的实验条件还无法测量或估算晶体端面损耗大小,因此在后续的研究中我们注重于不断优化晶体质量,希望能够最大程度的减小晶体质量带来的实验误差,提高激光效率。

      图  4  M2因子,插图为光斑二维光强分布

      Figure 4.  M2 values, insert: two-dimensional light intensity distribution

      图5为Er3+能级示意图及主要跃迁过程。用N代表能级粒子数,W代表受激辐射概率以及受激吸收概率。当使用973 nm LD泵浦Er3+:CaF2产生2.8 μm激光时,激光能级对应为三能级系统,忽略自发辐射和无辐射跃迁,各能级粒子数随时间变化的方程为:

      图  3  (a) 973 nm LD 泵浦下输出功率,(b) 973 nm LD 泵浦下激光光谱。(c) 1532 nm LD泵浦下输出功率,(d) 1532 nm LD泵浦下激光光谱

      Figure 3.  (a) Output power pumped by 973 nm LD, (b) laser spectrum pumped by 973 nm LD. (c) Output power pumped by 1532 nm LD, (d) laser spectrum pumped by 1532 nm LD

      图  5  Er3+能级示意图及主要跃迁过程

      Figure 5.  Energy level diagram of Er3+ ion

      $$\begin{split} \\ \frac{{{\rm{d}}{N_3}}}{{{\rm{d}}t}} = {N_1}{W_{13}} - {N_3}{W_{32}} \end{split}$$ (1)
      $$\frac{{{\rm{d}}{N_2}}}{{{\rm{d}}t}} = {N_3}{W_{32}}$$ (2)
      $${N_1} + {N_2} + {N_3} = N,$$ (3)

      由于Er3+独特的能级结构,Er3+-Er3+之间可发生能量上转换过程。E2能级粒子数减少的同时释放的能量被相邻的粒子吸收并向上跃迁到4I9/2能级,4I9/2能级的粒子通过多声子弛豫到E3能级,使得产生跃迁的2.8 μm上能级E3寿命高于下能级E2,从而有助于增加激光效率。由于存在多声子交叉弛豫过程、合作上转换,激发态吸收等多种机制的相互作用,不能用简单的三能级系统来表示。对于Er3+掺杂的中红外激光器,V. Lupei等人在1996年给出了修正后的激光速率方程,方程中分析了合作上转换以及离子激发态吸收对于激光输出的影响。结果表明,3 μm激光下能级离子间的合作上转换是驱动激光产生的重要过程[25]

      使用中心波长为1532 nm的LD作为泵浦源来研究Er3+:CaF2晶体在上转换泵浦方式下的激光特性。Er3+:CaF2晶体对1532 nm的泵浦光的吸收效率约为86%,远高于973 nm LD泵浦下的晶体吸收效率。由于较高的泵浦光吸收,使得晶体内部热透镜效应加剧,限制了激光输出功率的提升。使用不同透过率输出镜得到的Er3+:CaF2晶体上转换泵浦连续激光输出见图3(c)。当选用透过率为1%的输出镜时,得到了最高为331 mW的连续输出功率,相应的激光斜效率为8.0%。2017年,笔者所在课题组通过上转换得到的中红外波段连续激光最高功率为203 mW[26]。与之相比,实验中使用了Er3+掺杂浓度更低,更容易生长的1.3at.%Er3+:CaF2晶体,同时对谐振腔进行了优化,使得连续激光输出功率提高一百多毫瓦。考虑到激光晶体对1532 nm泵浦光吸收较高,为了保护晶体以便进行后续激光特性实验研究,没有继续增加抽运功率,晶体吸收未饱和。当使用透过率为2%的输出镜时,得到了最大的激光斜效率为8.4%。在激光功率较高且稳定的状态下我们测得的激光连续光谱如图3(d)所示,激光发射中心波长约为2797.25 nm,半高全宽约为0.32 nm。

    • 文中成功生长了掺杂浓度仅为1.3at.%的Er:CaF2晶体,并对其在不同抽运波长下的激光特性进行了研究和分析。据笔者所知,这是首次使用973 nm LD直接泵浦1.3%Er3+:CaF2晶体实现了最高功率为2.2 W的连续激光输出,同时研究了该晶体在上转换泵浦方式下的连续激光特性。对于稀土离子掺杂的氟化物晶体来说,三价稀土离子掺杂浓度越低,晶体吸收效率相应降低,晶体热导率以及损伤阈值越高,更容易得到LD直接泵浦的高功率激光。适当降低晶体掺杂浓度、对晶体端面镀膜来减小泵浦光损耗、进一步提高晶体质量以及优化谐振腔设计,有望实现更高效率的2.8 μm中红外激光输出。

参考文献 (26)

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