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2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究进展(特邀)

令维军 王文婷

令维军, 王文婷. 2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究进展(特邀)[J]. 红外与激光工程, 2021, 50(8): 20210346. doi: 10.3788/IRLA20210346
引用本文: 令维军, 王文婷. 2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究进展(特邀)[J]. 红外与激光工程, 2021, 50(8): 20210346. doi: 10.3788/IRLA20210346
Ling Weijun, Wang Wenting. Research progress of 2 μm ultrashort pulse all solid state thulium doped oscillator (Invited)[J]. Infrared and Laser Engineering, 2021, 50(8): 20210346. doi: 10.3788/IRLA20210346
Citation: Ling Weijun, Wang Wenting. Research progress of 2 μm ultrashort pulse all solid state thulium doped oscillator (Invited)[J]. Infrared and Laser Engineering, 2021, 50(8): 20210346. doi: 10.3788/IRLA20210346

2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究进展(特邀)

doi: 10.3788/IRLA20210346
基金项目: 国家自然科学基金(11774257,61564008);国家重点研发计划(2017YFB0405204);甘肃省高等学校产业支撑计划项目(2020C-23);甘肃省重点研发计划项目(21YFIGE300);天水师范学院研究生创新引导项目(TYCX2035)
详细信息
    作者简介:

    令维军,男,教授,博士,主要从事超快激光技术方面的研究

  • 中图分类号: TN248.1

Research progress of 2 μm ultrashort pulse all solid state thulium doped oscillator (Invited)

  • 摘要: 2 μm激光处于水的吸收峰,对人眼安全而且处于大气窗口波段,在空间通讯、遥感探测、环境监测、激光制导、红外对抗、外科手术等领域具有重要的应用价值。随着各类掺铥和铥钬共掺激光介质的不断丰富及锁模技术不断发展,2 μm波段超短脉冲全固态振荡器成为最近几年激光技术的研究热点之一。文中系统分析了2 μm波段激光基质材料和锁模技术,概括了近年来国内外2 μm 超短脉冲全固态掺铥振荡器的最新进展,并对代表性实验进行了分析介绍,最后对2 μm波段超短脉冲全固态掺铥振荡器的发展前景做出总结与展望。
  • 图  1  LD泵浦Tm: CLNGG无序晶体实验装置图[8]

    Figure  1.  Experimental setup of LD pumped Tm: CLNGG disordered crystal[8]

    图  2  (a) 锁模脉冲的自相关曲线和光谱(插图)[8] ;(b) 不同运转模式下的输出功率与吸收泵功率关系[8]

    Figure  2.  (a) Autocorrelation trace and optical spectrum (inset) of the mode-locked pulses[8]; (b) Output power versus absorbed pump power in different operation regimes[8]

    图  3  组合增益介质KLM振荡器的实验装置[51]

    Figure  3.  experimental setup of KLM laser with combined gain medium[51]

    图  4  0.5%OC压缩后的倍频强度自相关曲线[51]

    Figure  4.  SHG intensity autocorrelation trace after compression with the 0.5% OC[51]

    图  5  Tm: CYA振荡器的实验装置图[9]

    Figure  5.  Experimental setup of Tm: CYA oscillator[9]

    图  6  Tm: CYA振荡器的输出功率[9]

    Figure  6.  Output power of Tm: CYA oscillator[9]

    图  7  2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究总结

    Figure  7.  Research summary of 2 μm ultrashort pulse all solid state Tm-doped oscillator

    表  1  基于SESAM锁模全固体掺铥振荡器总结

    Table  1.   Summary of all solid state Tm-doped oscillators mode-locked by SESAMs

    Laser mediumAverage power/mWPulse width/fsRef.
    Tm: CYA135049000[9]
    Tm, Ho: CALO12146[10]
    Tm: LuAG9813600[11]
    Tm: YAP7301700[12]
    Tm, Ho: CALYO2787[13]
    Tm, Ho: CALGO37652[14]
    Tm, Ho: CNGG3673[15]
    Tm: LuYO3133/5159/54[16]
    Tm: LuAG121038000[17]
    Tm: YLF9531000[18]
    Tm: YAG15030000[19]
    Tm: LuAG2322700[20]
    Tm: YLF16594000[21]
    Tm: CALGO337650[22]
    Tm: (Lu, Sc)2O3175/34230/74[23]
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    表  2  基于CNTs锁模全固态掺铥振荡器总结

    Table  2.   Summary of all solid state Tm-doped oscillators mode-locked by CNTs

    Laser mediumAverage power/mWPulse width/fsRef.
    Tm: LuYO36357[26]
    Tm, Ho: CLNGG12398[28]
    Tm: CNNGG2284[29]
    Tm, Ho: CNGG6776[30]
    Tm: CLNGG5478[31]
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    表  3  基于GO锁模全固体掺铥振荡器总结

    Table  3.   Summary of all solid state Tm-doped oscillators mode-locked by GO

    Laser mediumAverage power/mWPulse width/fsRef.
    Tm: LuAG1740923800[34]
    Tm: MgW3986[35]
    Tm: YAP25635000[36]
    Tm: YAG1582800[37]
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    表  4  单晶介质超短脉冲全固态掺铥振荡器总结

    Table  4.   Summary of ultrashort pulse all solid state Tm-doped oscillators with single crystal gain medium

    Laser mediumMode-locked deviceAverage power/
    mW
    Pulse width/
    fs
    Ref.
    Tm: CYASESAM135049000[9]
    Tm, Ho: CALOSESAM12146[10]
    Tm: LuAGSESAM9813600[11]
    Tm: YAPSESAM7301700[12]
    Tm, Ho: CALYOSESAM2787[13]
    Tm, Ho: CALGOSESAM37652[14]
    Tm, Ho: CNGGSESAM3673[15]
    Tm: LuAGSESAM121038000[17]
    Tm: YLFSESAM9531000[18]
    Tm: YLFSESAM16594000[21]
    Tm: CALGOSESAM337650[22]
    Tm, Ho: CLNGGSWCNTs12398[28]
    Tm: CNNGGSWCNTs2284[29]
    Tm, Ho: CNGGSWCNTs6776[30]
    Tm: CLNGGSWCNTs5478[31]
    Tm: MgWGraphene3986[35]
    Tm: YAPGraphene25635000[36]
    Tm: YAGMoS2200280000[40]
    Tm: Sc2O3KLM440166[45]
    Tm: YLFKLM14.4514[49]
    Tm: MgW KLM 100 89 [50]
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    表  5  各种陶瓷介质超短脉冲全固态掺铥振荡器总结

    Table  5.   Summary of ultrashort pulse all solid state Tm-doped oscillators with ceramic gain medium

    Laser mediumMode-locked deviceAverage power/
    mW
    Pulse width/
    fs
    Ref.
    Tm: LuYO3 SESAM 133/51 59/54 [16]
    Tm: YAGSESAM15030000[19]
    Tm: LuAGSESAM2322700[20]
    Tm: (Lu, Sc)2O3SESAM175/34230/74[23]
    Tm: LuYO3SWCNTs6357[26]
    Tm: YAGGraphene1582800[37]
    Tm: (Lu, Sc)2O3 KLM 220 58 [52]
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    表  6  功率高于500 mW的超短脉冲全固态掺铥振荡器总结

    Table  6.   Summary of ultra short pulse all solid state Tm-doped oscillators with output power higher than 500 mW

    Gain medium
    type
    Laser mediumAverage power/
    mW
    Pulse width/
    fs
    Ref.
    Single crystalTm: CYA135049000[9]
    Tm: YAP7301700[12]
    Tm: KYW549549[56]
    Tm: LuAG121038000[17]
    CeramicsTm: LuAG1740923000[34]
    Tm: Lu2O3750382[68]
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-05-28
  • 修回日期:  2021-07-17
  • 刊出日期:  2021-08-25

2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究进展(特邀)

doi: 10.3788/IRLA20210346
    作者简介:

    令维军,男,教授,博士,主要从事超快激光技术方面的研究

基金项目:  国家自然科学基金(11774257,61564008);国家重点研发计划(2017YFB0405204);甘肃省高等学校产业支撑计划项目(2020C-23);甘肃省重点研发计划项目(21YFIGE300);天水师范学院研究生创新引导项目(TYCX2035)
  • 中图分类号: TN248.1

摘要: 2 μm激光处于水的吸收峰,对人眼安全而且处于大气窗口波段,在空间通讯、遥感探测、环境监测、激光制导、红外对抗、外科手术等领域具有重要的应用价值。随着各类掺铥和铥钬共掺激光介质的不断丰富及锁模技术不断发展,2 μm波段超短脉冲全固态振荡器成为最近几年激光技术的研究热点之一。文中系统分析了2 μm波段激光基质材料和锁模技术,概括了近年来国内外2 μm 超短脉冲全固态掺铥振荡器的最新进展,并对代表性实验进行了分析介绍,最后对2 μm波段超短脉冲全固态掺铥振荡器的发展前景做出总结与展望。

English Abstract

    • 1960年,第一台红宝石激光器问世之后,人们便打开了激光的大门。1962年,贝尔实验室的L. F. Johnson 等人利用液氮制冷在掺铥晶体中首次获得了2 μm的激光输出[1],但由于室温下获得激光运转较为困难,该方向的研究一直没有取得明显进展。尤其是2 μm超短激光脉冲的产生受限于Tm3+小的受激发射截面导致的高运转阈值和空气中水蒸气对2 μm波段激光的吸收,使得锁模运转一直难以实现。直到20世纪90年代,随着光纤技术和锁模技术的发展,2 μm激光脉冲首先在光纤振荡器中实现了锁模运转,随后在固体激光器中以其独特的优势和广泛的应用前景逐渐被激光研究者重视起来。2 μm波段超短激光脉冲具有超宽的中红外光谱,该波段正好处于生物分子吸收的“指纹”区域[2],在精密时间分辨光谱学等领域应用广泛,借助脉冲放大技术通过载波包络相位控制,可以作为高效率阿秒脉冲产生驱动源和中红外光学频率梳,利用同步泵浦参量振荡技术可将光源波长扩展到3~12 μm波段[3]。文中主要介绍2 μm波段掺铥超短脉冲振荡器的最新研究进展。2 μm波段固体激光超短脉冲的产生方法主要有以下两种:一种是采用0.8~1 μm超短激光脉冲作为泵浦源,通过同步泵浦参量振荡技术获得2 μm超短激光脉冲输出;另一种是利用掺Ho3+、掺Tm2+、掺Cr2+等激光增益介质借助锁模技术直接产生[4]。前者由于造价比较高、结构复杂且转换效率低逐渐被后者取代。最近10年随着锁模器件和激光材料研究的快速发展,借助锁模技术直接产生2 μm超短脉冲激光成为激光领域的热门研究方向。2 μm超短脉冲全固态振荡器目前主要朝着两个主流方向发展:(1) 采用各种锁模元件和新型晶体结合使激光脉冲宽度不断缩短;(2) 采用新的泵浦技术和新型晶体结合获得更高的激光输出功率。2 μm超短激光脉冲主流发展方向涉及到两个关键问题:锁模技术和激光增益基质。因此,论文通过2 μm波段锁模技术和 2 μm波段激光增益介质两个方面来具体分析2 μm全固态超短脉冲振荡器的最新研究进展。

    • 1992年,Pinto等人首次利用主动声光调制技术在Tm: YAG振荡器中实现了2 μm波段35 ps锁模脉冲输出[5],开启了2 μm掺铥超短脉冲产生的研究热潮。但是,主动锁模受限于声光调制的响应时间和调制频率,只能得到皮秒量级超短脉冲,且调制器电路复杂,成本较高,所以主动锁模逐渐被被动锁模所替代。被动锁模基于可饱和吸收体的非线性光学可饱和吸收效应,具有效率高、响应快、操作方便、容易实现的优点,并且可饱和吸收体价格相对低廉,大大降低了生产成本,是近年来2 μm超短激光脉冲产生的主要方式。克尔透镜锁模由于具有亚飞秒超快非线性响应速度成为产生更短周期量级激光脉冲的主要锁模方式。目前,基于可饱和吸收体被动锁模是2 μm超短脉冲产生的主要技术,按照文献报道频率依次有半导体可饱和吸收镜(Semiconductor Saturable Absorber Mirror, SESAM)、碳纳米管(Carbon Nanotubes, CNTs)和氧化石墨烯(Graphene Oxide, GO)等。这里介绍几种常用锁模材料在2 μm掺铥全固态超短脉冲振荡器中的研究进展。

    • 2 μm波段超短脉冲振荡器最常用的可饱和吸收体是SESAM。SESAM被动锁模激光谐振腔结构简单、操作方便、运行稳定,可商业化推广,目前已广泛用来产生皮秒和飞秒激光。1992年,U. Keller 团队首次将 SESAM 应用于被动锁模振荡器中[6]。2010年,A. A. Lagatsky等人首次利用SESAM在Tm, Ho: NaY(WO4)2钨酸盐晶体中得到2 μm波段191 fs锁模脉冲,随后开启了利用SESAM实现2 μm锁模的研究高潮[7]。2012 年,上海交通大学马杰等人首次利用LD泵浦Tm: CLNGG无序晶体实现了479 fs锁模运转[8],其实验装置如图1所示,泵浦源为商用的790 nm 铟钾砷激光二极管,锁模器件为SESAM,实验结果如图2所示,Tm: CLNGG无序晶体振荡器输出脉宽为479 fs,重复频率为99 MHz,平均输出功率为288 mW。LD泵浦大大降低了掺铥振荡器的价额,为SESAM锁模的LD泵浦全固态商业化2 μm超短脉冲振荡器提供了可行的技术方案。

      图  1  LD泵浦Tm: CLNGG无序晶体实验装置图[8]

      Figure 1.  Experimental setup of LD pumped Tm: CLNGG disordered crystal[8]

      图  2  (a) 锁模脉冲的自相关曲线和光谱(插图)[8] ;(b) 不同运转模式下的输出功率与吸收泵功率关系[8]

      Figure 2.  (a) Autocorrelation trace and optical spectrum (inset) of the mode-locked pulses[8]; (b) Output power versus absorbed pump power in different operation regimes[8]

      2017年,Zhou等人利用Tm: CYA 晶体作为增益介质结合SESAM锁模技术首次实现了瓦级的锁模振荡器的运转,平均输出功率高达1.35 W,是利用SESAM在块状晶体获得2 μm锁模激光的最高输出功率[9],该结果表明SESAM可支持高功率锁模运转。2021年,Wang等人通过SESAM锁模方式在Tm, Ho: CALO振荡器中获得了46 fs的激光[10],这也是目前利用SESAM锁模获得的最短脉冲。尽管SESAM在2 μm波段固体激光锁模中有着较为广泛的应用,但是SESAM制备工艺复杂,成本较高,带宽有限,从而限制了它的应用范围。表1概括了近五年来基于SESAM锁模的掺铥固体振荡器的研究进展。

      表 1  基于SESAM锁模全固体掺铥振荡器总结

      Table 1.  Summary of all solid state Tm-doped oscillators mode-locked by SESAMs

      Laser mediumAverage power/mWPulse width/fsRef.
      Tm: CYA135049000[9]
      Tm, Ho: CALO12146[10]
      Tm: LuAG9813600[11]
      Tm: YAP7301700[12]
      Tm, Ho: CALYO2787[13]
      Tm, Ho: CALGO37652[14]
      Tm, Ho: CNGG3673[15]
      Tm: LuYO3133/5159/54[16]
      Tm: LuAG121038000[17]
      Tm: YLF9531000[18]
      Tm: YAG15030000[19]
      Tm: LuAG2322700[20]
      Tm: YLF16594000[21]
      Tm: CALGO337650[22]
      Tm: (Lu, Sc)2O3175/34230/74[23]
    • 碳纳米管是继SESAM后最早应用于锁模的新型可饱和吸收体材料,具有制作成本低、响应时间短、工作波段范围广的特点。根据管壁的层数,碳纳米管可以分为单壁碳纳米管(Single-Walled Carbon Nanotubes, SWCNTs)和多壁碳纳米管(Multi-Walled Carbon Nanotubes, MWCNTs)。相对于双壁碳纳米管,单壁碳纳米管的响应时间更快,恢复时间更短,调节波长更宽,应用更为广泛。2009年,Cho W B等人首次利用SWCNTs作为锁模启动元件,通过钛宝石振荡器泵浦Tm: KLu(WO4)2晶体,最终实现了输出功率为240 mW,脉宽为 9.7 ps的脉冲输出[24]。2012年,刘杰等人首次利用双壁碳纳米管在2 μm固体振荡器中实现锁模激光运转[25]。2019年,Zhao等人基于SWCNTs在Tm: LuYO3陶瓷振荡器获得2 μm波段的激光,脉宽为57 fs[26],这也是目前利用SWCNTs锁模获得的最短脉冲。但是单壁碳纳米管也有缺点,因其带宽受到其管径的限制,会在腔内造成相当大的散射损耗[27]表2概括了近五年来基于碳纳米管锁模的掺铥固体振荡器的研究进展。

      表 2  基于CNTs锁模全固态掺铥振荡器总结

      Table 2.  Summary of all solid state Tm-doped oscillators mode-locked by CNTs

      Laser mediumAverage power/mWPulse width/fsRef.
      Tm: LuYO36357[26]
      Tm, Ho: CLNGG12398[28]
      Tm: CNNGG2284[29]
      Tm, Ho: CNGG6776[30]
      Tm: CLNGG5478[31]
    • 石墨烯是二维纳米结构碳材料,其损伤阈值比碳纳米管高,同时因为电阻率低、电子迁移率高、支持高功率运转、恢复时间短和饱和强度低等优点[32],近年来在二维锁模材料中崭露头角。其吸收光谱覆盖500~2000 nm,所以石墨烯可以运用在大部分脉冲振荡器中。2011年,Liu 等人首次将氧化石墨烯GO作为可饱和吸收体在Tm: YAP振荡器中实现被动锁模[33]。2019年,笔者所在实验室首次采用Tm: LuAG在全固态振荡器中实现了瓦级调Q锁模,其中最高功率可达1740 mW[34]。2017年,Wang Y等人以GO作为可饱和吸收体在Tm: MgWO4振荡器得到锁模脉冲,脉冲宽度为86 fs,这是目前为止基于GO可饱和吸收体获得的最短脉冲[35]。目前,GO作为可饱和吸收体已经广泛用于各种固体振荡器中,但是由于其非线性光学响应弱,调制深度浅,并且在制备中尺寸难以控制,无法进行大规模量产,进而限制了其在商业方面的应用。表3总结了近五年来基于石墨烯锁模的全固体掺铥振荡器的研究进展。

      表 3  基于GO锁模全固体掺铥振荡器总结

      Table 3.  Summary of all solid state Tm-doped oscillators mode-locked by GO

      Laser mediumAverage power/mWPulse width/fsRef.
      Tm: LuAG1740923800[34]
      Tm: MgW3986[35]
      Tm: YAP25635000[36]
      Tm: YAG1582800[37]
    • 除以上锁模材料外,过渡金属硫化物、黑磷等材料近年来也用来产生2 μm超短脉冲。过渡金属硫化物具有损伤阈值高、非线性吸收特性好、宽带可调等优点,并且在近红外与中红外波段饱和特性优于石墨烯,弛豫时间在飞秒量级[38]。2014 年,Xu等人首次将过渡金属硫化物MoS2作为可饱和吸收体应用于超快固体振荡器[39]。2020 年,Li等人基于MoS2利用LD泵浦在 Tm: YAG晶体上首次实现被动锁模,其中最窄脉冲宽度为280 ps,最大平均输出功率为0.2 W[40]。过渡金属硫化物虽有很好的非线性特性,但制备较为复杂,限制了其应用。黑磷是一种具有恢复时间短、各向异性、大开关比和高承载流动性的纳米材料,与硫化物相比更容易得到。2015年,山东大学B. Zhang等人首次将黑磷作为可饱和吸收体应用于固体振荡器中[41]。2016年,Xian等人首次成功地将黑磷应用于固体振荡器产生1053 nm的飞秒脉冲,最高平均功率可达0.82 W,相应脉宽为272 fs[42]。目前,利用黑磷作为锁模材料获得2 μm波段超短脉冲的报道主要集中在掺Tm3+光纤振荡器中,关于黑磷锁模固体振荡器的报道甚少。这是由于黑磷在空气中容易被氧化,因此制备工艺还需要进一步改进。

    • 2 μm超短脉冲固体激光研究在最近几年取得了丰硕的成果,其中获得更短的激光脉冲是主流研究方向,尤其是产生周期量级锁模脉冲是更具挑战性的课题。目前,实现亚100 fs脉冲输出均采用可饱和吸收体的被动锁模技术,锁模启动元件一般采用SESAM、SWCNTs和GO三种宽带可饱和吸收体,输出锁模脉冲受限于这些吸收体的非线性响应时间,这些吸收体的非线性响应时间为几十飞秒到亚皮秒之间[43-44],因此基于可饱和吸收体的被动锁模技术限制了亚50 fs输出脉冲的产生,不再适合更短周期量级脉冲的产生。克尔透镜锁模非线性瞬态响应时间为亚飞秒(<1 fs),且不受光谱带宽限制,利用克尔透镜自锁模技术是周期量级脉冲产生的最佳方案。但要实现2 μm波段的克尔透镜锁模,面临几方面的挑战:(1) 克尔透镜效应的大小与ω−4成正比,其中ω是与激光波长平方根成正比的腔模半径。因此,波长越长,克尔效应越弱,相对于800 nm钛宝石和1030 nm掺镱振荡器克尔透镜锁模,2 μm波段锁模克尔效应要弱很多[45-46]。(2) 要实现自聚焦克尔透镜锁模运转,腔内功率必须大于自聚焦临界功率[47],自聚焦临界功率正比于波长[48],相对于钛宝石和掺镱振荡器克尔透镜锁模,2 μm激光腔内自聚焦临界功率高出近一倍。基于以上原因,目前2 μm波段仅有五例克尔透镜锁模报道,第一例是日本电子通讯大学激光科学研究所利用1.6 μm同带泵浦技术在Tm: Sc2O3中实现了克尔透镜锁模运转,输出最短脉冲为166 fs[45];第二例是土耳其科萨大学激光研究组在腔内插入二级非线性系数很高的ZnSe晶体实现克尔透镜锁模,输出脉冲宽度为514 fs[49]。第三例是马克斯-伯恩研究所借助SWCNTs辅助启动获得克尔透镜锁模,在Tm: MgWO4中实现了锁模运转,输出脉冲为76 fs[50]。第四例是日本电子通信大学激光科学研究所提出的一种基于Tm: Lu2O3陶瓷和Tm: Sc2O3单晶的组合增益介质克尔透镜锁模振荡器[51]。其实验装置图如图3所示。实验结果如图4所示。在波长为2.1 μm的情况下,获得了41 fs的脉冲输出,平均输出功率为42 mW,对应的脉冲宽度不到6个光学周期,这也是目前获得的2 μm波段的最短脉冲。第五例是最近德国Max-Born非线性光学研究所利用掺钛蓝宝石激光器为泵浦源在倍半氧化物陶瓷 Tm: (Lu, Sc)2O3激光器中首次实现克尔透镜锁模,输出脉冲宽度为58 fs,输出功率高达220 mW[52]

      图  3  组合增益介质KLM振荡器的实验装置[51]

      Figure 3.  experimental setup of KLM laser with combined gain medium[51]

      图  4  0.5%OC压缩后的倍频强度自相关曲线[51]

      Figure 4.  SHG intensity autocorrelation trace after compression with the 0.5% OC[51]

      截至目前为止,还没有用常规泵浦源790 LD直接泵浦实现克尔透镜锁模的报道,利用790 nm LD泵浦源通过纯克尔透镜锁模获得周期量级脉冲成了目前诱人的挑战和亟待解决的问题。

    • 激光介质的各种特性决定了锁模启动难易程度和更短脉冲的色散补偿。激光介质的输出光谱调谐越宽、光谱调制越小,越容易补偿色散,获得更短脉冲;介质二阶非线性系数大小决定克尔透镜锁模启动的难易程度,系数越大越是容易启动克尔透镜锁模运转;激光介质热导率越大,越支持更高功率的锁模运转。目前2 μm超短激光脉冲在多种掺铥和铥钬共掺的固体振荡器中已实现锁模运转,并且通过色散补偿技术致力于更短脉冲产生研究。现阶段寻找光谱特性和导热特性等更优异的基质成为激光增益材料研究的重要方向,平滑的宽带光谱特性支持更短的脉冲和更稳定的锁模运转,高导热系数支持更高的锁模输出功率。根据激光介质分类,笔者分别介绍各种掺铥和铥钬共掺增益介质的超短脉冲全固态振荡器最新研究现状。

    • 单晶是实现2 μm波段脉冲激光最常见的增益介质,由于其化学性质稳定、荧光谱线较窄,发光效率高容易实现大功率运转,被广泛用于连续和脉冲振荡器中,近五年来单晶研究进展如表4所示。在石榴石晶体中常见的是镥铝石榴石(LuAG)[11]和钇铝石榴石(YAG)[53],目前可实现的最短脉宽分别是13.6 ps和21.3 ps。在铝酸盐晶体中常见的介质是铝酸钇(YAP)[12,54]和铝酸钇钙(CaYAlO4, CALYO)[13],目前可实现的最短脉冲分别为1.7 ps和87 fs。在硅酸盐晶体中常见的介质是硅酸钇镥(LuYSiO5, LYSO)[55],输出的最短脉冲为19.6 ps。在钨酸盐类激光介质中钨酸钇钾(KY(WO4)2, KYW)[56]、钨酸镥钾(KLu(WO4)2, KLuW)[57]、钨酸钇钠(NaY(WO4)2, NYW)[7]、钨酸镁(MgWO4)[50]较为常见,目前达到的最短脉冲分别为:549 fs、141 fs、191 fs和76 fs。无序晶体介质输出光谱均比较平滑易调制,色散补偿容易获得更短激光脉冲,其中铝酸钆钙(CALGO)[14]、钙锂铌镓晶体(CLNGG)[28]、钙铌镓晶体(CNGG)[15]较为常见,输出最短脉冲分别为52 fs、67 fs和73 fs。氟化物晶体中常见的晶体主要包括氟化钇锂(LiYF4, YLF)、氟化镥锂(LiLuF4, LLF)。2018年,笔者所在实验室首次在 LLF晶体中实现2 μm锁模[58]。目前氟化物振荡器以Tm:YLF[49]、Tm, Ho:LiLuF4[59]、Tm:LLF[58]为代表,其中输出脉冲分别为514 fs、4.7 ps和14 ps。表4总结了近五年单晶介质超短脉冲掺铥振荡器输出指标。

      表 4  单晶介质超短脉冲全固态掺铥振荡器总结

      Table 4.  Summary of ultrashort pulse all solid state Tm-doped oscillators with single crystal gain medium

      Laser mediumMode-locked deviceAverage power/
      mW
      Pulse width/
      fs
      Ref.
      Tm: CYASESAM135049000[9]
      Tm, Ho: CALOSESAM12146[10]
      Tm: LuAGSESAM9813600[11]
      Tm: YAPSESAM7301700[12]
      Tm, Ho: CALYOSESAM2787[13]
      Tm, Ho: CALGOSESAM37652[14]
      Tm, Ho: CNGGSESAM3673[15]
      Tm: LuAGSESAM121038000[17]
      Tm: YLFSESAM9531000[18]
      Tm: YLFSESAM16594000[21]
      Tm: CALGOSESAM337650[22]
      Tm, Ho: CLNGGSWCNTs12398[28]
      Tm: CNNGGSWCNTs2284[29]
      Tm, Ho: CNGGSWCNTs6776[30]
      Tm: CLNGGSWCNTs5478[31]
      Tm: MgWGraphene3986[35]
      Tm: YAPGraphene25635000[36]
      Tm: YAGMoS2200280000[40]
      Tm: Sc2O3KLM440166[45]
      Tm: YLFKLM14.4514[49]
      Tm: MgW KLM 100 89 [50]
    • 玻璃虽然热导率比激光晶体低,但是玻璃具有各向同性[60]、介稳性、熔点不固定、性质变化的可逆性和连续性[61]的特点,并且玻璃容易制备,容易加工,可调谐范围宽,在2 μm波段脉冲激光产生中具有明显的优势。1964年,干福熹等人在掺钕的硅酸盐玻璃中得到激光的输出[62]。但是硅酸盐玻璃声子能量太高使能级之间无辐射跃迁几率上升导致中红外光消失,所以硅酸盐玻璃不适合作为2 μm波段脉冲激光的增益介质[63]。研究表明:碲酸盐玻璃在所有氧化物中其声子能量最低,稀土粒子溶解能力强,因此碲酸盐玻璃基质是一种很有潜力的中红外激光基质材料[64]。2010年,F Fusariy等人在Tm: GPNG和Tm, Ho: TZN增益介质中实现锁模运转,脉冲宽度分别为410 fs和630 fs[65]。由于玻璃导热性差,易脆裂等特性限制了2 μm波段的锁模应用,研发适合固体振荡器的玻璃基质是亟待解决的问题。

    • 自1964年世界上第一台陶瓷振荡器问世[66]后,陶瓷便进入了大家的视野。激光陶瓷的光学性质和激光晶体的类似,但是陶瓷还具有制备工艺简单、容易获取、成本低和热导率高的优点,在2 μm波段固体超快激光中有着广阔的应用前景,近五年来2 μm波段陶瓷固体振荡器研究进展如表5所示。常见的激光陶瓷基质有YAG陶瓷[67]和氧化物陶瓷,氧化物陶瓷介质包括LuYO3[16]、Lu2O3[68]和倍半氧化物键合陶瓷Tm: (Lu, Sc)2O3[52]。其中YAG陶瓷最短脉冲输出为2.1 ps,氧化物陶瓷最短脉冲输出为54 fs、180 fs和58 fs。氧化物陶瓷介质具有优异的热传导性能和机械性能,并且1 980 nm以上具有十分宽的增益带宽,避免了水分子Q调制对锁模的影响,适合于高功率锁模运转,同时具有很高的二阶非线性系数(是YAG介质的2倍)[69],具有很强的克尔效应和自相位调制,是克尔透镜锁模最具潜力的首选材料。表5总结了各种掺铥陶瓷固体振荡器的最短脉冲输出指标。

      表 5  各种陶瓷介质超短脉冲全固态掺铥振荡器总结

      Table 5.  Summary of ultrashort pulse all solid state Tm-doped oscillators with ceramic gain medium

      Laser mediumMode-locked deviceAverage power/
      mW
      Pulse width/
      fs
      Ref.
      Tm: LuYO3 SESAM 133/51 59/54 [16]
      Tm: YAGSESAM15030000[19]
      Tm: LuAGSESAM2322700[20]
      Tm: (Lu, Sc)2O3SESAM175/34230/74[23]
      Tm: LuYO3SWCNTs6357[26]
      Tm: YAGGraphene1582800[37]
      Tm: (Lu, Sc)2O3 KLM 220 58 [52]
    • 2 μm全固态超短脉冲掺铥振荡器发展的另一个趋势是更高的输出功率,尤其是瓦级输出功率。优异的光束质量和高的输出功率十分适合作为3~8 μm超短脉冲激光产生的泵浦源。2017年,Zhou等人基于SESAM锁模技术在Tm: CYA振荡器上首次实现了瓦级的锁模振荡器的运转,平均输出功率高达1.35 W [9]。实验所用Z型激光腔由四个反射镜构成,泵浦源为790 nm LD,实验装置如图5所示。

      图  5  Tm: CYA振荡器的实验装置图[9]

      Figure 5.  Experimental setup of Tm: CYA oscillator[9]

      实验稳定的锁模波长可以从1 874~1 973 nm调谐,可调谐的波长范围可达100 nm,最大输出功率高达1.35 W。可调谐锁模Tm: CYA振荡器在不同输出镜下的输出功率如图6所示。

      图  6  Tm: CYA振荡器的输出功率[9]

      Figure 6.  Output power of Tm: CYA oscillator[9]

      表6总结了最近几年输出功率大于500 mW全固态振荡器的具体指标。在以下基质中,无论单晶还是陶瓷介质,石榴石晶体(LuAG)和铝酸盐晶体(CYA)均具有高功率输出,主要是这两种晶体均具备大的增益发射截面和高的热导率,十分适合高功率输出。由于玻璃热导率不高,加上热膨胀时易于脆裂,所以不适合高功率超短激光脉冲输出,目前该类超短脉冲全固态振荡器最高输出功率均在100 mW以下。

      表 6  功率高于500 mW的超短脉冲全固态掺铥振荡器总结

      Table 6.  Summary of ultra short pulse all solid state Tm-doped oscillators with output power higher than 500 mW

      Gain medium
      type
      Laser mediumAverage power/
      mW
      Pulse width/
      fs
      Ref.
      Single crystalTm: CYA135049000[9]
      Tm: YAP7301700[12]
      Tm: KYW549549[56]
      Tm: LuAG121038000[17]
      CeramicsTm: LuAG1740923000[34]
      Tm: Lu2O3750382[68]
    • 该文主要综述了2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器的研究现状,主要从激光锁模元件和掺杂Tm3+(或Tm3+,Ho3+共掺)基质材料出发研究了2 μm波段超短脉冲振荡器最新研究进展,并结合介质发射截面和热导率对高功率振荡器进行了总结。

      在被动锁模方面,主要论述了基于 SESAM、碳纳米管、二维材料等材料的被动锁模技术和基于固体材料克尔透镜效应的克尔透镜锁模技术。SESAM是产生2 μm波段脉冲激光的常用锁模元件,它的脉冲宽度可以达到飞秒量级,并且锁模运行稳定,适合商业化应用。但是SESAM制备成本比较高,并且可调谐范围窄,没有国产化产品,一定程度限制了其应用。二维材料具有优秀的光学和电学特性,相对于SESAM拥有更快的响应速度,支持更宽的光谱带宽。常用来锁模的材料主要有:碳纳米管、石墨烯、过渡金属硫化物和黑磷等。目前,很多二维材料已经实现了2 μm波段脉冲激光锁模运转,二维材料与固体振荡器相结合,为2 μm波段激光发展带来了新的机遇。研究新型二维材料,提高二维材料损伤阈值,制备性能稳定的二维材料成为亟需解决的问题。进一步缩短脉冲宽度是2 μm激光发展的主要趋势,目前2 μm锁模脉冲还未突破40 fs大关,这主要受限于被动锁模非线性响应时间,克尔透镜锁模非线性瞬态响应时间极短,且不受光谱带宽限制,利用克尔透镜自锁模技术,是目前突破40 fs脉宽瓶颈,产生周期量级脉冲的最佳方案,未来克尔透镜锁模在周期量级2 μm脉冲产生中将发挥巨大的作用。

      在基于掺铥介质的克尔透镜锁模方面,2 μm锁模振荡器普遍采用钛宝石振荡器或者790 nm 半导体振荡器(LD)作为泵浦源,但到目前为止还没有常规泵浦得到克尔透镜锁模的报道,虽然目前已采用1611 nm光纤激光器和钛宝石激光器作为泵浦源实现克尔透镜锁模运转,但钛宝石激光器结构复杂,价格昂贵;1611 nm光纤激光器虽然比钛宝石价格便宜,但相对790 nm LD依然存在价格高、结构庞大等缺点,790 nm LD泵浦的克尔透镜锁模振荡器将大大降低2 μm超短脉冲激光器的市场价格,这将是2 μm超短脉冲掺铥振荡器发展的一个重要趋势。2 μm波段掺铥振荡器可以实现周期量级脉冲和高的光束质量,使其比2 μm光纤振荡器更有竞争力。在所有的激光增益介质中,氧化物基质具有很高的二阶非线性系数,具有很强的克尔效应和自相位调制,同时降低了克尔透镜锁模的自聚焦临界功率,因此最易实现克尔透镜锁模运转,同时强的自相位调制展宽了光谱,有利于获得周期量级脉冲,直接通过克尔透镜锁模获周期量级脉冲是亟需解决的问题。

      在基于各种掺铥增益介质超短脉冲振荡器研究方面,人们已经发现和研制出各种Tm3+和Tm3+、Ho3+共掺离子掺杂的激光基质,如图7所示,有些基质在高功率方面表现不俗,有些基质在超短脉冲方面表现突出。掺杂Tm3+、Ho3+基质材料主要有单晶、陶瓷和玻璃。单晶主要分为石榴石晶体、硅酸盐晶体、铝酸盐晶体、氟化物晶体、钨酸盐晶体和无序晶体等。其中传统的激光晶体例如YAG、CYA、LuAG等,这些晶体制备工艺成熟,其光学性能、化学性质比较优秀,具有高激光转换效率,可以用来获得大功率超快激光。无序介质受激发射面大,调谐范围广,均匀增宽机制使输出光谱平滑无调制,易于补偿色散得到更短的脉冲,其光谱输出均支持200 fs以下的飞秒脉冲产生。这类介质吸收光谱和发射光谱较宽,适合LD泵浦。陶瓷材料近年来的发展迅猛,在超短脉冲产生方面具有后来居上的势头。陶瓷基质具有较好的光学激光性质和高的热导率,可高浓度掺杂的优点,是未来固体振荡器理想的增益介质。目前进一步提高陶瓷烧制工艺,获得高质量高性能陶瓷是面临的问题。2 μm超短激光脉冲另一个发展趋势是获得瓦级运转的高功率超短脉冲振荡器,近年来氧化物陶瓷因其出色的散热性和高的非线性特性,将会成为产生高功率周期量级2 μm波段激光的重要候选基质。这类基质热学性能比较好,超快激光性能优越,是一种潜在的超快激光增益介质,但是它的熔点比较高,难以获得大尺寸限制了其应用,提高氧化物制备工艺,获得大尺寸陶瓷是亟待解决的问题。在玻璃基质方面研究相对较少,但是玻璃具有良好的成型能力、热稳定性和光谱特性,在2 μm波段脉冲激光获取中也发挥了巨大的作用。大量科学研究表明:碲钡酸盐玻璃是一种潜在的高效中红外激光玻璃基质[70],是玻璃基质中重要的研究对象,在未来2 μm波段固体激光中有着潜在的应用前景。

      图  7  2 μm超短脉冲全固态掺铥振荡器研究总结

      Figure 7.  Research summary of 2 μm ultrashort pulse all solid state Tm-doped oscillator

      在2 μm超短激光脉冲产生方面,德国Max-Born非线性光学研究所处于国际领先水平,其研究小组分别在陶瓷氧化物介质LuYO3[26]和无序介质Calcium Aluminate[10]中实现目前国际上最短的锁模脉冲,其脉冲宽度已经达到亚50 fs,进入了6个光学周期以内;国内上海交通大学、山东大学、中国科学院物理研究所、西安电子科技大学、山东师范大学、哈尔滨工业大学、天水师范学院等在2 μm固体激光锁模方面也取得了丰硕的成果,上海交通大学谢国强组首次在国际上实现了790 nm LD抽运的2 μm固体激光锁模飞秒输出[8],与价格高昂的掺钛蓝宝石振荡器泵浦源相比,该方案大大降低了2 μm超短脉冲光源的成本,为发展商业化、小型化、高效率的2 μm超快光源提供了可行的方案。基于LD泵浦的高功率周期量级2 μm波段超短脉冲的产生将是激光技术最终追求的指标,也是目前面临的挑战性问题。

参考文献 (70)

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