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产生高次谐波的驱动光为线性偏振的单色LG光束,因此,涡旋高次谐波场是线性偏振的。当气体压强较小和激光强度较低时,介质对高次谐波的吸收效应和自由电子的色散效应可以忽略,高次谐波的电场分量在介质中的演化可用麦克斯韦方程来描述:
$$ {\nabla ^2}{E_h}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right) - \frac{1}{{{c^2}}}\frac{{{\partial ^2}{E_h}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right)}}{{\partial {t^2}}} = {\mu _0}\frac{{{\partial ^2}{P_{nl}}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right)}}{{\partial {t^2}}} $$ (1) 式中:${E_h}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right)$为高次谐波的电场。${P_{nl}}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right)$为非线性极化率,可表示为:
$$ {P_{nl}}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right) = \left[ {{n_0} - {n_e}\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right)} \right]D\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right) $$ (2) $$ {n_e}\left( t \right) = {n_0}\left\{ {1 - \exp \left[ { - \int\limits_{ - \infty }^t {w\left( \tau \right){\rm{d}}\tau } } \right]} \right\} $$ (3) 式中:$ {n_0} $为中性粒子密度;$ {n_e} $为自由电子密度;$ w\left( \tau \right) $为隧道电离率;$D\left( {x,y,{\textit{z}},t} \right)$为驱动激光作用下产生的诱导偶极矩。
通过求解公式(1),得到在气体介质出口面上(近场)高次谐波场的电场分量,其在真空中的传播过程利用惠更斯积分来进行计算,得到远场高次谐波的电场分量(包括强度和相位)。
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在偶极近似下,利用QRS模型来精确和高效地计算局域激光场作用下的诱导偶极距,即公式(2)中的$ D\left( t \right) $。在QRS模型中,诱导偶极矩$ D\left( \omega \right) $在频域上表达[对$ D\left( t \right) $做傅里叶变化即可得到$ D\left( \omega \right) $],表示为:
$$ D\left( \omega \right) = \sqrt N W\left( \omega \right)d\left( \omega \right) $$ (4) 式中:$ N $为电离率;$ d\left( \omega \right) $为光复合跃迁偶极矩阵元;$ W\left( \omega \right) $为返回波包。公式(4)是诱导偶极矩的普遍表示形式,适用于不同的计算模型,比如数值求解含时薛定谔方程(TDSE)或者强场近似(SFA)模型,其中$ d\left( \omega \right) $与气体原子的结构相关,$ W\left( \omega \right) $只与激光的性质有关,因此,相同激光作用下不同模型中计算的$ W\left( \omega \right) $都是一致的。在应用QRS模型时,为减少计算量,通常利用SFA模型来计算$ W\left( \omega \right) $,诱导偶极距可表示为:
$$ {D^{qrs}}\left( \omega \right) = {D^{sfa}}\left( \omega \right)\sqrt {\frac{{{N^{qrs}}}}{{{N^{sfa}}}}} \frac{{{d^{qrs}}\left( \omega \right)}}{{{d^{sfa}}\left( \omega \right)}} $$ (5) 式中:$ {D^{sfa}}\left( \omega \right) $为SFA模型下得到的诱导偶极距;$ {d^{sfa}}\left( \omega \right) $为假定连续态为平面波时得到的光复合跃迁矩阵元;$ {N^{sfa}} $和$ {N^{qrs}} $为分别利用SFA模型和ADK模型计算的电离几率(激光脉冲结束时);$ {d^{qrs}}\left( \omega \right) $可以在单个活性电子近似(SAE)下通过求解不含时的薛定谔方程获得准确的束缚态和连续态波函数而计算得到。
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在傍轴和横向振幅的缓变近似下,LG光束的电场可以表示为[21]:
$$ \begin{split} &L{G_{l,p}}\left( {r,\phi ,{\textit{z}}'} \right) = {E_0}{ {\frac{{{w_0}}}{{{w_{\left( {{\textit{z}}'} \right)}}}}}\left({\frac{{{r}}}{{{w}_{\left( {{\textit{z}}'} \right)}}}}\right) ^{\left| l \right|}}L_p^{\left| l \right|}\left( {\frac{{2{r^2}}}{{{w^2}_{\left( {{\textit{z}}'} \right)}}}} \right)\exp \left( { - \frac{{{r^2}}}{{{w^2}_{\left( {{\textit{z}}'} \right)}}}} \right) \times \\ &\exp \left( { - i{k_0}\frac{{{r^2}}}{{2R\left( {{\textit{z}}'} \right)}} - i\zeta \left( {{\textit{z}}'} \right) - il\phi } \right) \end{split} $$ (6) 式中:$ {w_0} $为光束在焦平面上的光腰;$w\left( {{\textit{z}}'} \right) = {w_0}\sqrt {1 + {{\left( {{\textit{z}}'/{{\textit{z}}_0}} \right)}^2}}$为随着传播距离${\textit{z}}'$变化的光束宽度;${{\textit{z}}_0}$为瑞利长度;$ {\lambda _0} $为驱动光波长;$ L_p^{\left| l \right|} $为拉盖尔多项式;$R\left( {{\textit{z}}'} \right) = {\textit{z}}'\left[ {1 + {{\left( {{{\textit{z}}_0}/{\textit{z}}'} \right)}^2}} \right]$为波前的曲率半径;$\zeta \left( {{\textit{z}}'} \right) = - \left( {\left| l \right| + 2 p + 1} \right)\arctan ({\textit{z}}'/{{\textit{z}}_0})$为古依相移,其中l为角向节点数;p为径向节点数(由于该式是在移动坐标系下,所以LG光束电场表达式中的相位${{\rm{e}}^{ - i{k_0}{\textit{z}}}}$被省略)。
选择三个不同模式的LG光束,即LG1,0、LG1,1和LG1,2,分别作为驱动光束来产生高次谐波,波长固定为800 nm,光腰$ {w_0} $设定为25 μm,激光脉冲宽度(半高全宽)设为26.7 fs (10个800 nm激光的光学周期)。假定气体介质内原子密度均匀分布,沿传播方向的长度为1 mm,气体介质的中心放置于激光焦点之后2 mm处,三种LG光束在气体介质中心截面上最强环的峰值强度都固定为1.5×1014 W/cm2。
调节公式(6)中的电场$ {E_0} $,可以得到三种不同模式的LG光束的强度和相位分布图,如图1所示。左边两列为光束在${\textit{z}}'$= 0 mm (即激光聚焦平面,又称为近场)的形态,右边两列分别为光束在${\textit{z}}' \to \infty$ (即远场)的强度和相位的平面分布。由图1可以看出,$ p = 0 $时,近场LG光束的强度分布为单一的圆环形状,如图(a)所示;随着p增加,光束的强度分布从单环状逐渐增加到多环状,环数为$ p + 1 $,同时,强度最大环的半径逐渐减小,见图(b)和(c)。在远场时,不同p值下LG光束的强度分布与其近场分布一致,环数没有改变,见图 (g)~(i)。由此还可以看出,由于l = 1,近场LG光束的相位随角度$ \varphi $的变化为2π,p不等于0时,相邻环之间的相位跳变为$ \pi $,见图(d)~(f)。不同p值下远场LG光束的相位分布与其近场分布相似,但是相差一个常数值。从公式(6)可知,光束从${\textit{z}}'$= 0 mm自由传播到${\textit{z}}' \to \infty$,额外增加的相位为$- \zeta \left( {{{{\textit{z}}'}}} \right)$,当角向节点数$ l $固定为1,不同$ p $值下相位的增加量不同,当$ p = 0 $时,相位从图 (d)~ (j)增加了π,当$ p = 1 $时,相位增加量为2π,当$ p = 2 $时,相位增加量为3π,见图(k)和(l)。
图 1 三种不同模式的LG光束在近场和远场的强度和相位分布图。(a) ~ (c)为近场(z = 0 mm)的强度,单位为 I 0 = 1014 W/cm2;(d)~(f)为相位;(g)~(i)为远场(z = ∞)的强度;(j)~(l)为相位,强度进行了归一化,相位定义在[−π, π]范围内
Figure 1. Distributions of laser intensity and phase in the near and far fields for three LG beams with different modes. (a) - (c) Near-field (z = 0 mm) intensity, the unit is I 0 = 1014 W/cm2; (d) - (f) Phase; (g) - (i) Far-field (z = ∞) intensity; (j) - (l) Phase, the intensity has been normalized, the phase is defined within [−π, π]
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选用氩原子气体作为产生高次谐波的气体介质,利用单原子高次谐波的截止能量公式:
$$ \hbar \omega = {I_p} + 3.17{U_p} $$ (7) 式中:$ {I_p} $为原子的电离势;$ {U_p} $为有质动力能,可知强度为1.5×1014 W/cm2,波长为800 nm的激光产生的高次谐波的截止能量为44.15 eV (即阶数为31)。选择平台区的15和23次谐波和截止区的31次谐波,分别考察不同模式的LG光束产生的谐波强度和相位的空间分布。
图2给出了15次谐波在近场(即气体介质出射表面)和远场(即距离气体介质足够远的收集光谱处)的强度和相位分布图。对比图(a)~(c)可以看到,LG1,0作用下15次谐波发射的最强环的半径约为25 μm,LG1,1作用下约为18 μm,LG1,2作用下约为15 μm,随着径向节点数的增加,谐波发射最强环的半径逐渐减小。同时,LG1,0作用下的谐波强度分布在近场为单环结构,相位沿径向方向连续变化,见图(d);LG1,2作用下也有相似的单环结构,但是强度半径却小于LG1,0产生的谐波,相位在径向上也是连续变化,见图(f)。二者在远场的强度分布呈现出单环结构,见图(g)和(i),相位分布比较规则,见图(j)和(l);另外,由于古依相位的影响,远场相位的分布呈现出与近场不同的结构,如LG1,0作用下谐波在近场的顺时针相位分布会改变为远场的逆时针相位分布。对于LG1,1驱动光下的谐波,近场的强度分布在图(b)的半径较小范围内呈现多环结构,而在真空中传播到远场之后,由于谐波场的聚焦效应导致的古依相移和长、短轨道之间的干涉,远场谐波强度的分布呈现更加复杂的结构,见图(h)。近场和远场的相位分布沿径向方向均呈现出不连续的结构,见图(e)和(k),这是光场中含有多个径向节点的典型特征。在有或者无径向节点的LG光束条件下,15次谐波的相位在行进一周的变化量都是30π,即为驱动激光的15倍。
图3给出了23次谐波在近场和远场的强度和相位分布图。在图(a)~(c)中,LG1,0作用下谐波强度最强环的半径约为25 μm,LG1,1作用下约为20 μm,而LG1,2作用下则处于最内部,约为15 μm,体现出和15阶次谐波同样的规律,即随着驱动激光径向节点数的增加,谐波强度的最强环半径逐渐减小。LG1,0作用下的谐波强度分布依旧保持单环结构,相位在径向上连续变化,见图(d);而LG1,1和LG1,2作用下的谐波强度分布则呈现复杂的多环结构,相位在径向上出现了不连续变化的特征,见图(e)和(f)。在远场时,由于谐波光束的发散特性,近场聚焦紧会导致在远场发散大,因此,随着驱动光径向节点数增加,远场谐波强度分布范围从图(g)~(i)逐渐增加。从这些图还可以看出,LG1,0作用下的远场谐波分布保持单环结构,LG1,1作用下出现多环结构且只有一个最强环,而LG1,2作用下不仅出现更大范围的多环结构,而且出现多个强度相似的环。图(j)~(l)中相位分布与强度分布中的节点结构一致。
截止区的31次谐波的强度和相位分布情况如图4所示。近场时,在图(a)和(d)中,LG1,0作用下的谐波强度依旧保持着单环结构和相位在径向方向的连续分布,而图(b)中,LG1,1作用下的谐波强度在半径为约18 μm出现最强单环,在半径在18~40 μm范围内存在强度较小的连续环结构,在相位分布图(e)中没有明显节点结构,表明谐波强度分布实际是单环结构,中间环强度远大于外环。LG1,2作用下的谐波强度分布的环状结构与LG1,1类似。远场时,在图(g)和(j)中,LG1,0作用下的谐波保持和近场相似的单环强度分布以及无径向节点结构的相位分布,而图(h)中LG1,1作用下的谐波强度呈现出多环结构,其中最强环出现在半径约为13 mrad处,图(i)中,LG1,2作用下的谐波强度分布多环结构中,最强环出现在半径约为15 mrad处,多环结构变现更明显,分布范围更大。
综上,当谐波强度分布出现多环结构时,相应的相位分布在径向则会产生突变,表现为典型的节点结构。随着驱动光径向节点数的增加,近场高次谐波强度的最强环半径减小,在远场中高次谐波强度分布呈现复杂的多环结构且最强环半径增加。
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为了分析高次谐波在介质中的相位匹配,在低气体压强和低电场强度下,只考虑驱动光的空间相位和单原子响应中电子运动积累的相位对相位匹配的贡献,忽略其余相位的贡献,如中性原子色散和等离子体自散焦效应等。
第q阶次谐波与驱动激光之间的相位失配量为:
$$ \delta {k_q}\left( {r,{\textit{z}}} \right) = {k_q} - \left| {q{k_1} + K} \right| $$ (8) $$ {{K}}\left( {r,{\textit{z}}} \right) = \nabla {\varphi _{q,dip}}(r,{\textit{z}}) $$ (9) $$ {\varphi _{q,dip}}(r,{\textit{z}}) = - \alpha _i^qI(r,{\textit{z}}) $$ (10) 式中:$ {k_q} = q{\omega _0}/c $为q阶次谐波的波矢量;$ {k_1} $为LG光束波矢量;${{K}}\left( {r,{\textit{z}}} \right)$为单原子响应;$I(r,{\textit{z}})$是空间分布的激光强度;$ \alpha _i^q $与电子运动轨道相关,在平台区的15和23次谐波时$\alpha _{i = S}^q \approx 1 \times {10^{ - 14}}\;{\text{rad}} \cdot {\text{c}}{{\text{m}}^{\text{2}}}{\text{/W}}$,$\alpha _{i = L}^q \approx 24 \times {10^{ - 14}}\;{\text{rad}} \cdot {\text{c}}{{\text{m}}^{\text{2}}}{\text{/W}}$,在截止区的31次谐波时$\alpha _{i = S,L}^q \approx 13.7 \times {10^{ - 14}}\;{\text{rad}} \cdot {\text{c}}{{\text{m}}^{\text{2}}}{\text{/W}}$。
相干长度定义为[21]:
$$ {L_{q,coh}}\left( {r,{\textit{z}}} \right) = \frac{\pi }{{\left| {\delta {k_q}\left( {r,{\textit{z}}} \right)} \right|}} $$ (11) -
在文中计算中气体介质的长度为1 mm,因此,当相干长度大于或等于气体介质长度时,高次谐波的强度在介质内持续增加,达到相位匹配良好的条件。相干长度大于或等于1 mm在图5和图6中统一用黄色表示。
图5给出了不同模式的LG光束作用下,在单原子响应中分别只考虑短轨道或长轨道贡献时,平台区的15阶次和23阶次谐波的相干长度在气体介质空间中的变化情况。由图5 (a)和(b)可以看出,LG1,0光束驱动下的15阶次和23阶次谐波在气体介质的作用范围内(即z = 1.5~2.5 mm)短轨道具有较好的相位匹配,都由黄色区域环绕了椭圆形浅蓝色区域。考虑到激光强度的空间分布,见图6 (d),r = 25 μm附近由于良好的相位匹配条件,短轨道谐波的发射效率高,对应于图2 (a)和图3 (a)中的谐波强度分布的单环结构。随着驱动激光径向节点数的增加,在图5 (c)~(f)中,LG1,1和LG1,2光束驱动下短轨道谐波在z = 1.5 ~ 2.5 mm范围内相位匹配的区域大大减小,且相位匹配良好区域集中在近轴区域。比较图5 (c)和(e)可以看出,LG1,1作用下在r = 10 μm左右黄色区域比LG1,2作用下宽,即相位匹配条件好。随着谐波阶数的增长,相位匹配良好的区域变得更加狭窄,见图5 (d)和(f)。对比图2 (b)和(c)或者图3 (b)和(c)可以发现,LG1,1作用下近场谐波的分布范围比LG1,0小,却比LG1,2大,这和短轨道谐波相位匹配的图像一致。
图 5 不同模式的拉盖尔-高斯光束产生的第15 (H15)和第23 (H23)阶次谐波的相干长度空间分布图。前两行和后两行分别是短轨道和长轨道谐波的相干长度图。黄色表示谐波的相干长度大于或等于1 mm
Figure 5. Spatial distributions of coherence length of the 15th and 23th harmonics generated by the different modes of LG beams. The first two rows and the last two rows are shown the coherence lengths for short and long trajectories, respectively. Yellow color means the coherence length of harmonic is equal to or larger than 1 mm
图 2 三种不同模式的拉盖尔-高斯光束产生的第15阶次谐波在近场和远场的强度和相位的空间分布
Figure 2. Spatial distributions of intensity and phase of the 15th harmonic generated by the three different modes of LG beams in the near and far fields
图 3 三种不同模式的拉盖尔-高斯光束产生的第23阶次谐波在近场和远场的强度和相位的空间分布
Figure 3. Spatial distributions of intensity and phase of the 23th harmonic generated by the three different modes of LG beams in the near and far fields
图 4 三种不同模式的拉盖尔-高斯光束产生的第31阶次谐波在近场和远场的强度和相位的空间分布
Figure 4. Spatial distributions of intensity and phase of the 31th harmonic generated by the three different modes of LG beams in the near and far fields
近场谐波强度的分布和谐波与驱动光在气体介质内相位匹配的情况相关。在驱动光与气体介质相互作用的空间区域内,当相位匹配条件不良时,新产生的谐波场与之前产生的谐波场会发生相消干涉,导致谐波场的强度无法积累;当相位匹配的条件良好时,新产生的谐波场与在气体介质中传播的谐波场发生相长干涉,使得谐波场的强度不断增加。随着驱动光径向节点数的增加,谐波与驱动光之间的相位失配量增大,表现为图5中的相干长度减小,导致不同径向节点数下获得的近场谐波强度的分布不同。
由图5 (g)和(j)可以看出,虽然LG1,0光束作用下长轨道谐波在z = 1.5~2.5 mm,r = 25 μm附近的相位匹配条件较差,但是长轨道谐波的发射效率要远大于短轨道,因此,长轨道谐波对于近场的谐波产生也会有一定贡献。在图5 (h)~(l)中,LG1,1和LG1,2光束作用下的长轨道谐波在气体介质的作用范围内有多个相位匹配良好的区域,呈现为黄色区域包围椭圆状蓝色区域,与图2 (b)和(c)以及图3 (b)和(c)中谐波强度分布的多环结构相对应。图5中,不管是在短轨道还是长轨道情况下,LG1,1作用下的15阶次和23阶次的相位匹配情况都优于LG1,2,结合LG1,1和LG1,2两个激光束在空间分布的差异,见图6 (e)和(f),因此LG1,1产生的高次谐波强度的空间分布范围大于LG1,2。由于长轨道和短轨道产生的高次谐波之间会发生干涉,并且两者在气体介质内传播过程的相位匹配条件不同,它们都影响近场谐波强度的最终分布。
图 6 (a)~(c) 为LG1,0、LG1,1以及LG1,2光束作用下第31阶次谐波的相干长度图;(d)~(f) 三种不同模式的拉盖尔-高斯光束强度的空间分布,强度单位为I0=1014 W/cm2
Figure 6. (a)-(c) Map of coherence length of the 31st harmonic under the LG1,0, LG1,1 and LG1,2 beams; (d)-(f) Spatial intensity distribution of three different modes of LG beams.The unit of intensity is I0 = 1014 W/cm2
在高次谐波的截止区域,长、短轨道合并为同一个轨道,图6给出了第31阶次谐波的相干长度分布图。在气体介质的作用范围内,LG1,0光束作用下的谐波在图6 (a)中的相位匹配条件良好,随着驱动激光径向节点数目增加,谐波在图6 (b)和(c)中的相位匹配区域变窄且集中在近轴区域,对应于图4 (b)和(c)中谐波强度分布中的最强环半径减小。
Features of vortex high harmonics generated by the Laguerre-Gaussian beam with nonzero radial node
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摘要: 利用红外超快涡旋激光脉冲与气体介质相互作用可以产生携带轨道角动量的极紫外高次谐波。采用含有径向节点的拉盖尔-高斯(LG)光束作为驱动光,利用定量重散射模型计算单原子响应,通过求解谐波场在介质中传播的三维麦克斯韦方程以及在傍轴近似下的惠更斯积分,分别获得近场和远场高次谐波的强度和相位分布。结果表明:随着驱动光的径向节点数增加,高次谐波的强度分布呈现多环结构,相位分布上出现节点结构,强度分布的空间范围在近场减小,而在远场增大。相位匹配分析显示,短轨道和长轨道高次谐波的空间相干长度分布图对驱动激光的模式非常敏感,与高次谐波场在气体介质内的演化图像定性一致,解释了有径向节点的LG光束作用下产生的涡旋高次谐波的特征。Abstract: High harmonic generation (HHG) with orbital angular momentum in the extreme ultraviolet could be produced by the interaction between vortex ultrafast infrared laser pulse and gas medium. In this paper, Laguerre-Gaussian (LG) beam with nonzero radial node was used as the driving laser. And through computing the single-atom response with the quantitative rescattering model, distributions of intensity and phase of HHG in the near and far fields were obtained by solving the three-dimensional Maxwell’s equation in the medium and the Huygens’ integral in the paraxial approximation, respectively. With the increase of the radial node in the driving laser, it is indicated that the distribution of HHG intensity shows the multiple-ring structure, the radial-node structure appears in the distribution of HHG phase, and the spatial region of intensity distribution is decreased in the near field, but increased in the far field. The phase-matching analysis showed that maps of spatial coherence length of short- and long-trajectory HHG are very sensitive to the mode of driving laser, qualitatively consistent with the maps of evolution of HHG field inside gas medium, which explained the features of vortex HHG under the LG beam with nonzero radial node.
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1 三种不同模式的LG光束在近场和远场的强度和相位分布图。(a) ~ (c)为近场(z = 0 mm)的强度,单位为 I 0 = 1014 W/cm2;(d)~(f)为相位;(g)~(i)为远场(z = ∞)的强度;(j)~(l)为相位,强度进行了归一化,相位定义在[−π, π]范围内
1. Distributions of laser intensity and phase in the near and far fields for three LG beams with different modes. (a) - (c) Near-field (z = 0 mm) intensity, the unit is I 0 = 1014 W/cm2; (d) - (f) Phase; (g) - (i) Far-field (z = ∞) intensity; (j) - (l) Phase, the intensity has been normalized, the phase is defined within [−π, π]
图 5 不同模式的拉盖尔-高斯光束产生的第15 (H15)和第23 (H23)阶次谐波的相干长度空间分布图。前两行和后两行分别是短轨道和长轨道谐波的相干长度图。黄色表示谐波的相干长度大于或等于1 mm
Figure 5. Spatial distributions of coherence length of the 15th and 23th harmonics generated by the different modes of LG beams. The first two rows and the last two rows are shown the coherence lengths for short and long trajectories, respectively. Yellow color means the coherence length of harmonic is equal to or larger than 1 mm
图 6 (a)~(c) 为LG1,0、LG1,1以及LG1,2光束作用下第31阶次谐波的相干长度图;(d)~(f) 三种不同模式的拉盖尔-高斯光束强度的空间分布,强度单位为I0=1014 W/cm2
Figure 6. (a)-(c) Map of coherence length of the 31st harmonic under the LG1,0, LG1,1 and LG1,2 beams; (d)-(f) Spatial intensity distribution of three different modes of LG beams.The unit of intensity is I0 = 1014 W/cm2
图 7 不同模式的拉盖尔-高斯光束产生的15(第一列)、23(第二列)和31(第三列)阶次谐波场在气体介质内的空间演化。第一、二和三行分别是LG1,0、LG1,1和LG1,2的结果。谐波场的强度进行了归一化
Figure 7. Spatial evolution of harmonic field inside the gas medium for the 15th (first column), 23th (second column) and 31th (third column) order generated by the different modes of LG beams. In the first, second and third rows, the results are given for the LG1,0, LG1,1 and LG1,2 beams, respectively. The intensity of harmonic field has been normalized
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