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锂离子电池老化实验周期较长,目前公开的老化实验数据集比较少,主要为NASA随机老化数据集(NASA-Randomized Battery Usage Data Set)和牛津大学电池老化数据集(Oxford Battery Degradation Dataset)。表1给出了两个数据集的参数对比。
Name NASA-Randomized Battery Usage Data Set Oxford Battery Degradation Dataset Manufacturer LG Chem Kokam Form factor 18650 Pouch Voltage 4.2 V 4.2 V Capacity 2.1 Ah 0.74 Ah Q range 2.1→0.80 Ah 0.74→0.43 Ah Samples 842 519 Battery number 28 8 Cycling 7 groups each with different regime All cells cycled with same regime Table 1. Comparison of the Li-ion battery degradation dataset
NASA锂离子电池随机数据集[18]所使用的电池为LG Chem 18650锂离子电池,其额定容量为2.1 Ah,常规工作电压范围为3.2~4.2 V。测试平台则包括可编程直流电源、恒温箱、传感器、数据记录仪、电化学阻抗谱测试仪等。该数据集均是在随机测试工况下获取,共对28块相同的锂离子电池进行测试,并根据不同实验工况将测试电池分为7组。按照测试工况进行测试后的锂离子电池会进行定容测试,所采集的数据包括锂离子电池充放电过程中的电压、电流、温度等。而牛津大学电池老化数据集[19]测试所采用的锂离子电池为Kokam公司所生产的钴酸锂离子电池,其额定容量为740 mAh,在40 ℃恒定环境温度下,通过使用ARTEMIS市区行驶工况对8块测试锂离子电池重复进行2C (1.48 A)恒定电流放电并重新充电,反复循环以达到加速老化的目的,记录数据主要为充放电过程中的电压、电流、温度等。
通过对两个数据集进行分析,可以发现,电池的容量随着电池的使用逐渐衰减。而每次电池循环充电过程电压曲线因充电方式为固定的恒流-恒压方式而相对稳定,且随着锂离子电池的老化存在规律性的变化。如图1所示,给出了两个电池老化数据集中充电电压随SOH变化曲线图,其中电池寿命衰减由黄色→绿色→蓝色的渐变色表示,左边每条曲线代表不同老化程度时电池的恒压恒流充电电压变化,右边图代表了电池在使用过程中老化程度随着时间或者循环次数变化的曲线。由图1中可以发现,当电池使用时间短,SOH较大(曲线黄色部分),充电电压上升至截止电压较缓慢,电池温度较高,这符合电池越新则内部化学反应时间较长、容量较大的实质。而当电池使用过一段时间,SOH减小后(曲线蓝色部分),则呈现出完全相反的现象,充电电压迅速上升至截止电压。因此,电池充电过程中的电压变化曲线(简称为充电电压数据)和SOH有较强的规律,可以作为用于估计SOH的输入量。
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为了验证文中所提出的锂离子电池SOH估计方法的有效性,此节在NASA锂离子电池随机老化数据集和牛津大学电池老化数据集上进行了实验,并将实验结果与常见的SOH估计方法进行了对比。
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此实验基于CPU (Intel Core i7-6700 HQ 2.6 GHz)、GPU (NVIDIA GeForce GTX 1050Ti 4 GB)、RAM内存(16 GB)、Linux操作系统和Keras环境(以Tensorflow为后端)等软硬件实施。实验所采用的GRU-RNN由一个输入层、一个隐藏层、一个全连接层和一个输出层组成。原始的充电电压数据都被转换到固定的维度256维,GRU隐藏层节点设置为256,然后连接了一个64节点的全连接层。以预测值和实测值的平均绝对误差(Mean Absolute Error,MAE)为目标函数,并采用Adam方法进行优化网络权值,其学习率设置为0.0001,一阶动量衰减系数为0.9,二阶动量衰减系数为0.999,最小批量为128,迭代次数设置为10000。样本数据都被归一化到[−1, 1]的范围内。为了对锂离子电池SOH估计方法的性能进行定量描述,采用平均绝对值误差(Mean Absolute Error,MAE)和最大误差(Max Error,MAX)作为性能评价函数。
式中:
$n$ 代表充电曲线,总共有$N$ 个充电电压—SOH数据对;${\kappa _n}$ 和${\kappa '_n}$ 分别表示估算值和实际值。 -
NASA锂离子电池随机老化数据集包含了7个不同的测试组共28块锂离子电池的测试数据。文中实验选取了16号(25 ℃、低倍率)、20号(25 ℃、高倍率)、24号(40 ℃、低倍率)、28号(40 ℃、高倍率)电池作为测试样本,并将剩下的24块锂离子电池测试数据作为训练样本。对比方法包括常见的机器学习算法支持矢量回归(Support Vector Regression, SVR)[5]和高斯过程回归(Gaussian Process Regression, GPR)[6],采用一维充电电压直接作为特征量进行训练SVR和GPR,SVR和GPR所使用的核函数分别为poly核函数和Matern核函数。实验结果如图5所示,定量结果如表2所示。
Battery number SVR GPR GRU-RNN MAE MAX MAE MAX MAE MAX #16 3.92% 9.64% 2.34% 9.13% 2.36% 4.79% #20 2.53% 5.99% 1.12% 4.47% 2.63% 5.62% #24 2.16% 17.18% 1.93% 7.03% 1.44% 2.39% #28 2.46% 3.45% 1.76% 4.93% 0.74% 2.30% Overall 2.76% 17.64% 2.17% 9.13% 1.40% 5.62% Table 2. Performance evaluation results of SOH estimation for NASA-Randomized Battery Usage Data Set
图5给出了电池RW 16#,20#,24#和28#的SOH估计结果和误差。对于所有四个测试电池,这三种方法的SOH估计曲线与实测SOH曲线比较接近。其中,玫红色曲线(GRU-RNN)在三种方法中实现了最小的估计误差。表2列出了MAE和MAX形式的定量结果。通过对表2中的结果进行简单计算,SVR (绿色曲线)、GPR (黑色曲线)以及GRU-RNN的SOH估计结果MAE和MAX的全局量分别为2.76%,2.17%,1.40%和16.64%,9.13%,5.12%。显然,GRU-RNN的估计性能超过对比的两种方法。另外,所提出的方法的另一个优点是对电池放电条件没有特殊要求,仅仅采用恒流恒压充电数据就取得获得了较好的结果。
接下来,在牛津大学老化数据集上进行了实验验证。与NASA随机老化数据集相比,牛津大学老化数据集的放电工况要简单得多,在40 ℃以1C的电流恒流放电。把Cell 4#和Cell8#作为测试集,其余6个电池数据作为训练集。类似于NASA随机老化数据集,该数据集的估计结果如图6和表3所示。
Battery number SVR GPR GRU-RNN MAE MAX MAE MAX MAE MAX 4# 4.02% 11.35% 2.23% 3.43% 1.10% 1.87% 8# 4.83% 9.73% 2.76% 5.19% 1.32% 1.25% Overall 4.51% 11.35% 2.49% 5.19% 1.25% 2.34% Table 3. Performance evaluation results of SOH estimation for Oxford Battery Degradation Dataset
可以观察到,对于三种方法,MAE均小于5%时,可以准确估计SOH。详细来说,GPR方法对4#电池实现了4.02%的MAE和11.35%的MAX,对于单元8#实现了4.83%的MAE和9.73%的MAX。GPR方法的估计结果显示出与真实SOH曲线相似的趋势,但最大振荡超过5%的MAX。与NASA随机老化数据集的实验结果相似,文中提出GRU-RNN的性能优于其他两种方法。具体来说,GRU-RNN对于4#实现了1.10%的MAE和1.87%的MAX,对于单元8#实现了1.32%的MAE和2.34%的MAX。很明显地,与NASA随机老化数据集相比,提出的方法在牛津大学老化数据集上通常具有更高的估计准确性。这主要是因为牛津大学数据集在恒定电流下重复进行充电和放电,老化状态比较稳定。