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2 µm激光在自由空间光通信、激光雷达、大气探测、激光医疗外科手术、激光医疗内科诊断、环境监测、材料加工和光谱学等领域有重要的应用。特别地，2 µm脉冲激光器是中波红外（3~5 µm）和长波红外（8~12 µm）波段的光参量振荡（optical parametric oscillator, OPO）和光参量放大（optical parametric amplification，OPA）的理想并高效的泵浦源。中长波红外激光在军用激光测距、激光雷达、光电对抗以及红外制导技术等方面具有非常重要的应用前景[1-5]。
ZnGeP2 （ZGP）晶体在热导率、非线性系数和损伤阈值方面都具有较为明显的优势，机械强度好，且近年来国内晶体的生长技术有了明显的提高，ZGP晶体的尺寸和性能都有所保障。其在3~5 µm和8~10 µm中长波红外波段的非线性频率转换领域中的表现十分出色，所以ZGP晶体是利用非线性频率转换技术获得中长波红外激光的首选非线性晶体。
文中将详细梳理2 µm固体激光器以及基于非线性频率转换技术将ZGP晶体应用于中长波固体激光器的情况，介绍本领域固体激光器的研究进展。
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在固体激光器方面，实现2 µm激光输出方案主要包括：（1）采用较为成熟的1 µm激光作为泵浦源，通过非线性光学中的倍频手段来获得2 µm激光输出。这种激光器可以得到在2 µm附近可调的输出激光波长，并且在常温下能够获得较高功率，但是其体积大，结构很复杂，输出激光光束质量较差，线宽较宽[6-7]；（2）以单掺Tm3+、Tm3+和Ho3+共掺以及单掺Ho3+的物质为激光介质得到2 µm激光输出的固体激光器[8]。随着半导体激光器的发展，通过半导体激光器泵浦单掺Tm3+晶体得到1.9 µm固体激光输出，进而泵浦单掺Ho3+晶体得到2 µm固体激光输出的方案逐渐被研究工作者所青睐，这种类型的激光器所获得的激光一般具有较高的光束质量和较窄的光谱宽度。能够在常温下实现高功率、窄线宽以及高光束质量的2 µm激光输出，同时也可以实现高能量、稳定的2 µm脉冲激光输出，是近十年来国内外的研究热点。
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在常温条件下，Tm3+离子具有天然的准三能级特性，广泛应用于Tm固体激光器的增益介质主要有YAG、YAP和YLF三种，其连续输出功率已经从瓦量级发展到百瓦量级。受限于Tm能级自身的特点，大部分单掺Tm固体激光器的波长在1.9~2.0 μm之间，单掺Tm的固体激光器一般很难将波长调谐至2 μm以上。如Tm:YAP的输出波长在 1.94 μm和1.99 μm附近，Tm:YLF激光器的输出波长在1.9 μm附近。值得注意的是，这些激光器的输出波长虽然没有达到2 μm波段范围，但其输出波长一般处在单掺Ho晶体的吸收峰，如Ho:YLF晶体的吸收峰在1.94 μm附近，Ho:YAG晶体的吸收峰在1.91 μm附近，因此1.9 μm 单掺Tm固体激光器可作为单掺Ho固体激光器的理想泵浦源。
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随着1.9 μm激光技术越来越成熟，而且其处于单掺Ho3+晶体的吸收峰，所以以1.9 μm激光器为泵浦源的单掺Ho3+激光器成为近十年来的研究热点。目前，单掺Ho固体激光器的泵浦源主要有1.9 μm光纤激光器，1.9 μm半导体激光器和1.9 μm固体激光器等三类，以上三种泵浦方式均可获得较好的2 μm激光输出。相比于其他泵浦方式，1.9 μm固体激光器泵浦的掺Ho固体激光器具有高效率、高稳定性、高功率以及高光束质量等优点。此外2 μm单掺Ho固体激光器为带内泵浦模式，因此量子亏损较小，能够改善增益介质内的热积累现象，一般单掺Ho固体激光器在室温条件下就可以稳定的运行[9]。
对于2 μm单掺Ho固体激光器，目前国内外已经开展了大量的研究，主要采用的基质类型为氟化物基质[10-12]和氧化物基质[13-16]。其中，以氟化物基质中的YLF基质和氧化物基质中的YAG基质生长工艺最为成熟，并且这两类晶体具有上能级寿命长、发射截面大、热力学特性好和光学特性优异等优点而备受关注。Ho:YLF晶体的上能级寿命比Ho:YAG晶体的上能级寿命大，更有利于能量的储能，因此在调Q脉冲激光输出方面具有较大的优势，但其偏振吸收特性比较明显，一般采用单端泵浦模式；Ho:YAG晶体对泵浦光没有明显的偏振吸收特性，因此既可以采用单端泵浦的模式也可以采用偏振隔离技术的双端泵浦模式。且其机械性能要优于Ho:YLF，一般不会出现机械性损伤。因此，Ho:YLF晶体是实现2 μm高能量脉冲激光输出的良好选择；基于其良好的机械性能和泵浦吸收特性，Ho:YAG晶体适合作为结构紧凑、高功率的2 μm激光器的增益介质[9]。
2012年，以输出波长为1.9 µm的LD泵浦平平腔结构的Ho:YAG激光器，德国LISA的Lamrini等人，在连续波运转下获得了波长为2.122 µm，输出功率最高为55 W的激光输出[17]。2012年，以四台1.91 µm的Tm:YLF固体激光器作为泵浦源，采用双Ho:YAG晶体串联结构谐振腔，哈尔滨工业大学的Shen等人，在连续波运转下，获得了输出功率最高为103 W的2097 nm和2122 nm的激光输出[18]。2013年，采用1.94 µm的Tm光纤激光器泵浦Ho:YLF主动调Q激光器，挪威的Fonnum等人获得了重频为1 Hz、脉宽为14 ns、单脉冲能量为550 mJ的2.051 µm激光输出[19]。2013年，利用双通Ho:YLF放大器对50 mJ的单频2.064 μm脉冲激光进行放大，装置如图1所示，Strauss H J等人获得了脉冲重复频率为50 Hz，最高330 mJ的单脉冲能量，光束质量因子为1.5[9]。
Figure 1. Experimental setup of double-pass Ho:YLF amplifier
2018年，以1.91 µm的Tm:YLF固体激光器作为泵浦源，哈尔滨工业大学的Zhao等人设计了双端泵浦Ho:YAG MOPA系统，装置如图2所示，经过两级放大后，在重复频率为10 kHz时，获得了平均功率为231 W的激光输出，对应单脉冲能量为23.1 mJ，光束质量因子小于1.1，放大器的提取效率大于60%[20]。2019年，哈尔滨工业大学的Qian等人对称设计了Tm:YLF双端泵浦双晶体Ho:YAG振荡器，结构如图3所示。得到了在不同脉冲重复频率下激光器的输出结果。在377.2 W的泵浦功率和10 kHz的重复频率下，获得了最高平均功率193 W的连续和脉冲激光输出，水平方向光束质量因子为2.3[21]。
Figure 2. Schematic diagram of two-stage Ho:YAG MOPA structure
Figure 3. Structure diagram of Ho:YAG laser with internal thermal lens compensation
综上可知，在2 µm激光输出的方案中，单掺Ho3+基质有绝对的优势，较高的上能级寿命使得激光器调Q运转时易于存储能量，以1.91 µm激光为泵浦源，其量子损耗小，输出效率较高。近年来掺Ho MOPA的研究工作主要集中于 Ho:YAG和Ho:YLF两种基质材料，其中以 Ho:YLF MOPA的研究较早且较为丰富，已经能够实现百瓦级连续激光输出以及百毫焦级的脉冲激光输出，且在高功率泵浦情况下依然能够保持近基横模运转。Ho:YAG晶体能够通过双端泵浦模式增加泵浦注入功率和简化实验装置，有潜力实现更高质量、更高功率的2 μm激光输出。
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非线性频率转换是利用非线性晶体的二阶非线性效应，通过非线性晶体中电磁场的相互作用来实现的。目前常用的非线性频率转换技术主要包括光参量产生(optical parametric generation, OPG)、差频混合（difference frequency mixing，DFM）、差频产生(difference frequency generation, DFG)、光参量振荡(OPO)和光参量放大(OPA)等。基于非线性频率转换方法，利用不同非线性晶体可以实现紫外(200 nm)到远红外(12 µm)宽光谱范围可调谐输出，激光器结构简单，且晶体本身并不参与能量的交换，因此没有量子亏损，产热很少。所以，非线性频率转换技术是目前获取中长波红外激光的主要方法。
非线性频率转换对非线性晶体的要求主要包括：双折射、机械强度、非线性系数、热导率、损伤阈值、透过光谱等。由于二次非线性效应是光光转换过程，要求非线性晶体对泵浦光的吸收系数尽可能小，减少损耗。损伤阈值越高，则晶体承载的最大能量密度越高，这有利于产生大能量、高功率的激光。非线性系数反映了频率转换的难易程度，其值越大则泵浦阈值更低，频率转换越容易。热导率、吸收系数与热透镜效应直接相关，更大的热导率以及更小的吸收系数的非线性晶体是产生高功率、大能量激光的关键。
目前用于中长波红外输出的有发展前景以及输出效果较好的部分非线性晶体的特性如表1所示[22]。
Crystal Nonlinear coefficient/pm·V−1 Transparency range/µm Thermal conductivity/W·m−1·K−1 Damage threshold/MW·cm−2 ZnGeP2 d36=75 0.7-12 35 55.6 (1.064 µm, 10 ns) BaGa4Se7 d11=24.3
d13=20.40.47-18 0.74∥a
0.64∥b 0.56∥c557 (1.064 µm, 5 ns) KTiOPO4 d15=1.9, d24=3.6
d33=16.90.35-4.0 2∥a
3∥b
3.3∥c500 (1.064 µm, 10 ns) PPKTP d33=16.8 0.28-4.5 2∥a
3∥b
3.3∥c900 (1.064 µm, 5 ns) KTiOAsO4 d15=4.2, d24=2.8
d33=16.20.35-5.2 1.8∥a
1.9∥b
2.1∥c>500 (1.064 µm, 10 ns) LiNbO3 d22=2.1, d31=4.3, d33=27.2 0.35-4.5 5.6 120 (1.064 µm, 10 ns) PPLN d33=27.2 0.33-5.5 5 200 (1.064 µm, 10 ns) MgO:PPLN d13=14.8 0.36-5 4.4 600 (1064 nm,9 ns) AgGaS2 d36=12.6 0.47-13 1.4∥c
1.5⊥c34 (1.064 µm, 15 ns) AgGaSe2 d36=39.5 0.76-18 1.0∥c
1.1⊥c13 (2.0 µm, 30 ns) LiGaS2 d31=5.8 0.32-11.6 6~8 >240 (1.064 µm, 14 ns) LiInSe2 d31=11.78 0.46-14 6.74∥x
8.54⊥z40 (1.064 µm, 10 ns) CdSe d31=18 0.75-25 6.9∥c
6.2⊥c56 (2.09 µm, 46 ns) GaSe d22=54 0.62-20 16.2 30 (1.064 µm, 10 ns) CdSiP2 d36=84.5 0.52-9 13.6 41 (1.064 µm, 8 ns) OP-GaP d14=70.6 0.5-12 110 >104 (2.09 µm, 12 ns) OP-GaAs d14=94 0.86-18 55 >38 (2.09 µm, 50 ns) Table 1. Physical properties of some mid/long-wave infrared nonlinear crystals
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ZGP晶体结构为正方晶系，为正单轴晶体（ne>no），是一种黄铜矿型半导体化合物晶体。ZGP晶体的生长方法主要有垂直布里奇法(vertical Bridgman, VB)和水平梯度冷凝法(horizontal gradient freezing, HGF)等，经过多年的发展国内外均已能够生长出2.1 μm吸收系数小于0.05 cm−1的ZGP晶体。可透光光谱范围为0.74~12 μm[23-24]，如图4所示[21]，晶体非线性系数为d36=75 pm/V。ZGP晶体在3~8 μm范围的透过率很高；在小于3 μm时，其透过率急剧下降。一般通过退火和辐照的手段进一步提高其透过率，使其更加适合于应用，但泵浦波长一般要求在2 μm及以上。由Ho:YLF和Ho:YAG激光器输出的2.1 μm激光是作为ZGP晶体的优质泵浦源。在8~10 μm之间，由于晶体的多声子吸收导致透过率下降，但在10 μm附近由于声子吸收凹陷的存在导致存在一个透过率高峰，因此ZGP晶体在10 μm附近也可以有较为可观的输出。同时ZGP晶体的双折射随温度的变化较小，能够在高泵浦功率情况下保持稳定的功率输出和波长调谐，而且ZGP晶体具有较大的热导率和较高的损伤阈值，能够承受较高的泵浦能量和泵浦功率，其在3~5 μm和8~10 μm中长波红外波段的非线性频率转换领域中的表现十分出色[21]。
Figure 4. Transmission curve of ZGP crystal in infrared band
其中，ZGP OPO和ZGP OPA是目前国内外实现中长波红外激光的研究热点。2014年，日本的Kenji等人用Nd:YAG脉冲激光器泵浦KTP OPO产生的1 820~1 945 nm信号光和2561~2335 nm闲频光经过ZGP晶体差频后，得到了输出波长范围为6.3~12 μm的ZGP差频激光器。在波长6.3~7.0 μm范围，单脉冲能量大于135 μJ[25]。2014年，Magnus W. Haakestad等人采用ZGP OPO和ZGP OPA结合的MOPA结构，装置如图5所示。利用重复频率为1 Hz、输出波长为2.05 μm、单脉冲能量最大为0.5 J的Ho:YLF脉冲激光器泵浦大通光口径的ZGP晶体，最终可以输出脉宽为15 ns，单脉冲能量为212 mJ的3~5 μm中波激光，光束质量为3[26]。
Figure 5. Schematic of high-energy ZGP MOPA system
2016年，基于三镜环形腔ZGP OPO，以最大输出单脉冲能量550 mJ、波长为2.05 μm、重频为1 Hz、脉冲宽度14 ns的Ho:YLF激光器作为泵浦源，挪威的H. Fonnum等人得到了最高输出单脉冲能量为1.8 mJ的8 μm长波红外激光[27]。2016年，以Ho:YLF啁啾脉冲放大器输出的2 μm激光作为泵浦，种子光为掺Er光纤激光器和掺Tm，Ho光纤激光器输出的1.5 μm和2 μm激光进行差频产生7 μm激光，西班牙的D. Sanchez等人利用ZGP啁啾脉冲放大器得到了7 μm激光最大单脉冲能量为200 μJ，重复频率和脉冲宽度分别为100 MHz和180 fs，对应的峰值功率达1.1 GW[28]。
2019年，使用高重复频率（10 kHz）的波长为2097 nm的Ho:YAG脉冲激光器作为泵浦源，采用ZGP MOPA结构，结构如图6所示，哈尔滨工业大学的Qian 等人得到了平均输出功率为102 W的3~5 μm中波激光，水平和垂直方向的光束质量分别为2.7和2.8，光光转换效率约为60%[29]。同年，哈尔滨工业大学的Liu等人，使用高重复频率（10 kHz）的波长为2091 nm的Ho:YAG脉冲激光器作为泵浦源抽运ZGP晶体，采用级联ZGP OPA结构，结构如图7所示，得到了中心波长为8.2 μm，最高平均输出功率为12.6 W的长波红外激光，并对比了一类和二类相位匹配类型的ZGP晶体在OPO和OPA中的输出特性[30]。2020年，该课题组采用ZGP OPO结构，经过系统优化后，得到了中心波长为9.8 μm，最高平均输出功率为3.5 W的长波红外激光，并得到了9.2~11.1 μm的可调谐长波外红输出[31]。
Figure 6. Structure diagram of 100 W middle wave ZGP OPA system
Figure 7. Structure diagram of long-wave infrared subsequent ZGP OPA system
综上可知，目前在波长≥2 μm光源泵浦的实现中长波激光输出方面，ZGP晶体是综合性能较为优异的非线性光学晶体, 拥有非常广阔的应用前景。
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文中回顾了不同类型的2 μm固体激光器，并介绍总结了ZGP晶体在中长波输出方面的应用。从中可以看出以1.9 μm激光器为泵浦源的单掺Ho3+激光器更具有发展潜力。其中在大能量方面，Ho:YLF晶体是实现2 μm高能量脉冲激光输出的良好选择，已能够实现百毫焦级的脉冲激光输出；Ho:YAG晶体能够通过双端泵浦模式增加泵浦注入功率和简化实验装置，有潜力实现更高功率、更高质量的2 μm激光输出。在中长波输出方面，ZGP晶体具有较大的非线性系数、热导率和较高的损伤阈值等优异的性能，可以稳定输出百毫焦级和百瓦级的中波；同时在长波方面也可以实现较高功率和较大能量的输出。因此ZGP晶体在中长波红外波段的非线性频率转换领域中的表现十分出色。未来2 μm固体激光器的发展以及ZGP晶体生长工艺的提高都将成为今后一定时期的研究热点。
Research progress of 2 µm Ho single-doped solid laser and application of ZnGeP2 on middle-long-wave infrared (Invited)
doi: 10.3788/IRLA20201056
- Received Date: 2020-09-13
- Rev Recd Date: 2020-10-27
- Available Online: 2021-01-14
- Publish Date: 2020-12-24
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Key words:
- 2 µm /
- middle-long-wave infrared /
- nonlinear optics /
- solid laser
Abstract: 2 µm, 3-5 µm and 8-12 µm infrared lasers are located in the atmospheric transmission window, which have broad applications in laser medicine, laser imaging, environmental monitoring, lidar, chemical remote sensing and infrared countermeasure. Based on the optical nonlinear frequency conversion technology and nonlinear optical crystals, it has obvious advantages in achieving middle-long-wave infrared solid lasers, such as compact and simple structure, wide tunable wavelength range and high output power. Using ZnGeP2 crystal with 2 µm Ho single-doped solid laser as pump especially has an outstanding performance in middle-long-wave infrared field. In the aspect of average output power, it has reached the level of 102 W@3-5 µm, 12.6 W@8.2 µm and 3.5 W@9.8 µm. Moreover, they all have a beam quality factor M2 less than 3 and the corresponding optical-to-optical conversion efficiency of 3-5 µm is about 60%. This paper reviewed the research progress of 2 µm Ho single-doped solid laser and application of ZnGeP2 on middle-long-wave infrared in detail.
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