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气溶胶可影响地气辐射能量收支，还可作为云凝结核影响水汽循环，因而对于全球气候变化具有重要影响[1-2]。由于不同类型气溶胶的性质差异显著[3]，所以需要准确辨识气溶胶类型并掌握其时空分布特征。
海洋占地球表面的71%，获取海洋上空气溶胶类型的时空演变信息，对于认识全球气溶胶分布特征至关重要。卫星遥感是大范围同步获取气溶胶信息的主要技术手段，与以MODIS等为代表的被动光学遥感器相比，以CALIOP为代表的主动光学遥感器具有获取气溶胶垂直分布信息的技术优势，且观测不受光照等影响，具备全天时观测能力[4]。
目前，基于CALIOP卫星数据的气溶胶类型研究多集中于内陆[5-10]，对于海上气溶胶类型的研究较少[11-12]。由于受到强烈的陆源影响，渤海、黄海气溶胶光学性质复杂多变[13-14]，但目前针对该区域气溶胶类型的时空演变研究还不够系统深入，缺少全面准确的认识[15]。在此背景下，文中基于长时间序列（2006~2019年）的CALIOP卫星数据（version 4），采用最新的激光雷达气溶胶类型划分方法[3]开展研究，以期辨识渤海、黄海主导气溶胶类型，揭示各类型气溶胶的垂直分布特征，分析其长期演变趋势和季节差异特征。
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CALIOP全称为“云-气溶胶正交偏振激光雷达” (Cloud-Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization)，搭载在CALIPSO（The Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation）卫星上；该星于2006年发射[4,16]，主要用于云和气溶胶的遥感观测。
从NASA （National Aeronautics and Space Administration）下载了2006年6月至2019年12月渤海、黄海海域全部的CALIOP二级产品数据（Vertical Feature Mask）[17]，共计5916轨，研究区CALIOP观测轨迹如图1所示。重点针对8.2 km高度以下的气溶胶类型数据进行了分析，数据的垂向空间分辨率30 m。
Figure 1. （a） Schematic diagram of the study area and （b） CALIOP tracks (The yellow and green lines are day and night tracks, respectively)
根据CALIOP最新的V4版（version 4）气溶胶分类算法[3]，气溶胶类型主要包括以下7种：清洁海洋型（Clean Marine）、沙尘型（Dust）、污染沙尘型（Polluted Dust）、污染大陆型（Polluted Continental/Smoke）、清洁大陆型（Clean Continental/background）、煤烟型（Elevated Smoke）、沙尘海洋型（Dusty Marine）。其中，沙尘海洋型是沙尘与海洋气溶胶混合的产物，污染沙尘型是沙尘与人类活动（生物质燃烧所产生的烟或城市污染等）所产生的气溶胶相混合的产物。
V4版的主要改进之处是：（1）新增了“沙尘海洋型”，以解决V3版本误分为“污染沙尘型”气溶胶的问题；（2）修订了清洁海洋型、沙尘型、清洁大陆型、煤烟型等气溶胶的激光雷达比[3]。
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提取黄海、渤海上空高度0.28~8.17 km之间共264层CALIOP数据，进行气溶胶类型的时空分布统计。采用贝叶斯趋势分析方法（Bayesian trend analysis）进行不同类型气溶胶占比的长时间序列趋势分析[18]。
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基于CALIOP数据，统计了研究区14年间（2006~2019年） 0.28~8.17 km高度范围内各类型气溶胶的出现频次，结果如图2所示。
Figure 2. Percentage of various types of aerosols (2006-2019)
由图2可见，研究区Dusty Marine占比最高（36%），Dust次之 （25%），Clean Marine （17%）、Elevated Smoke （11%）和Polluted Dust （9%）也有一定出现频率，上述5种类型的气溶胶在研究区占主导，占比合计超97%；剩余的2种类型（Polluted Continental/Smoke和Clean Continental）气溶胶出现概率很低（<2%），可忽略不计。特别值得指出的是，与沙尘有关的3种气溶胶类型（Dusty Marine、Dust、Polluted Dust）占比合计约70%，这显示出陆源输送的沙尘对研究区的显著影响。
进一步对不同季节的数据进行分析发现（图3），各季节主导的气溶胶类型存在明显差异。春季Dust （42%）和Dusty Marine （34%）占主导，二者占比合计76%；夏季主导类型为Clean Marine （31%）、Elevated Smoke （26%）和Dusty Marine （25%），三者占比合计82%；秋季Dusty Marine （43%）占主导，Clean Marine（22%）和Dust （15%）次之，三者合计达80%；冬季Dusty Marine、Dust、Clean Marine占主导（占比依次为39%、28%和16%），三者合计83%。与沙尘有关的3种类型气溶胶占比之和，冬、春季均可达~80%，夏季最低（~40%），秋季居中（>65%）。
Figure 3. Percentage of various types of aerosols in different seasons
除Polluted Dust之外，其他类型气溶胶的占比大都具有较为明显的季节变化，其中：Dust是春季占主导的气溶胶类型（42%），而夏季占比则仅为8%；Clean Marine夏季占比大于30%，春季却仅为6%；Elevated Smoke夏季占比（26%）远高于春（5%）、冬（6%）季；Dusty Marine秋、冬季占比约40%，而夏季为25%。
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按不同高度逐层统计了各类型气溶胶出现频次（图4），以下针对研究区5种主要的气溶胶类型进行分析。
Figure 4. Vertical distribution of percentages of the 5 dominant aerosol types
由图4可见，Clean Marine（绿线）和Dusty Marine（紫线）主要分布在2.5 km以下，在高层大气中占比迅速降低。与之相反，Polluted Dust（蓝线）和Elevated Smoke（黑线）主要分布在2.5 km以上，其中，后者还是夏季2~6 km高度内占主导的气溶胶类型；Dust（红线）占比随高度增加而增大，且春、冬季的变化梯度明显高于夏、秋季。
进一步把数据分为0.28~2.2 km、2.2~4.1 km、4.1~6 km和6~8.17 km 4层，分别统计各位置出现频次最高的气溶胶类型，结果见图5。
Figure 5. Dominant aerosol types （0=Not Determined; 1=Clean Marine; 2=Dust; 3=Polluted Continental/Smoke; 4=Clean Continental; 5=Polluted Dust; 6=Elevated Smoke; 7=Dusty Marine）
（1）春季和冬季：各层大气气溶胶类型的水平分布格局较为一致，即2 km以上以Dust为主（黄色），2 km以下以Dusty Marine为主（紫色）。
（2）秋季：4 km以下以Dusty Marine为主（紫色），4 km以上以Dust （黄色）和Polluted Dust（棕色）为主。
（3）夏季最为复杂，底层大气（<2 km）在黄海以Clean Marine为主（绿色），渤海以Dusty Marine为主（紫色）；2~4 km以Elevated Smoke 为主；4 km以上多种类型气溶胶并存。
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采用贝叶斯趋势分析方法，分析了2006~2019年研究区5种主要类型气溶胶占比的长期演变趋势。结果表明（图6），清洁海洋型气溶胶（Clean Marine）占比呈逐年递增的趋势，表征生物质燃烧的Elevated Smoke占比呈单调递减的趋势，与沙尘有关的 Dust 、Dusty Marine和Polluted Dust气溶胶呈无单调变化趋势。
Figure 6. Bayesian trend analysis (red lines) of the percentages (black lines) of different types of aerosols from 2006 to 2019
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渤海、黄海气溶胶类型的时空分布与其地理区位和大气环流形势密不可分。与沙尘有关的气溶胶类型占比近七成，清洁海洋型气溶胶占比不足两层（图2），这一结果表明，渤海、黄海气溶胶受到陆源物质特别是东亚沙尘输运的显著影响。亚洲是全球沙尘的四大源地之一，源自这里的沙尘颗粒可在13天之内经对流层环球一周[19]，其沙尘总量的一半（约4亿吨）最终沉降至太平洋海域[20]，而黄海是东亚沙尘长程输运最主要的影响海域[21-22]。春、秋、冬季，在西北风或北风作用下，陆源沙尘气溶胶均对研究区具有强烈影响（图5第1、3、4列）；只有在夏季，研究区盛行南风[23]、陆源气溶胶影响在一年之中相对最小时，表征海洋特性的清洁海洋型气溶胶才成为研究区主导气溶胶类型（31%，图3）。
沙尘气溶胶（图4红线）和污染沙尘气溶胶（图4蓝线）集中分布在上层大气，这与沙尘主要通过高空远距离输运有关[13]。与之相反，沙尘海洋型气溶胶（图4粉线）主要分布在低层大气中，原因在于该类型气溶胶是由沙尘气溶胶与海洋气溶胶混合形成的，而海洋气溶胶主要分布在低层大气中（图4绿线）。
长期演变趋势分析显示，Dust气溶胶（图6(c)）占比2006~2009年升高、2010~2016年单调递减，这与东亚陆源沙尘气溶胶的变化趋势基本一致[24-28]。
Elevated Smoke气溶胶主要是生物质燃烧的产物， 14年间研究区该类气溶胶占比逐年降低，这可能与中国大陆节能减排、空气污染治理密切相关。有研究表明，中国自2013年以来PM2.5年均减少30%~50%，SO2和CO也呈现单调下降的趋势[28]。
Elevated Smoke单调下降、清洁海洋型气溶胶占比稳定上升，这些结果可能预示着研究区气溶胶所受到的陆源影响在减弱。
Ren等[16]针对渤海、黄海、东海局部海域，基于CALIOP数据开展了气溶胶类型研究，由于其数据版本（V3版）与文中（V4版，即最新版）不同，所以相应研究结果的可比性不强。需要指出的是，与V3版相比，V4版最大的变化是增加了新的气溶胶类型Dusty Marine（在此前版本中被误分成了Polluted Dust），而该类型气溶胶是此研究区占比最高的（35%）。
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采用14年（2006~2019年）的CALIOP星载激光雷达数据，基于最新的激光雷达气溶胶类型划分方法，研究了0.28~8.17 km高度范围内渤海、黄海气溶胶类型的时空演变特征。（1）从主导类型看，研究区占比由高到低的气溶胶类型依次为Dusty Marine （36%）、Dust （25%）、Clean Marine （17%）、Elevated Smoke （11%）和Polluted Dust （9%） （合计>97%）。与沙尘有关的3种气溶胶类型占比约70% （Dusty Marine、Dust、Polluted Dust），冬、春季该比例可达~80%。（2）从垂直分布看，各类型气溶胶具有较为鲜明的特点：Clean Marine和Dusty Marine主要分布在2.5 km高度以下；Polluted Dust和Elevated Smoke则主要分布在2.5 km以上；Dust占比随高度增加而增大。（3）从长期演变来看，14年间Elevated Smoke占比则逐年降低，Clean Marine占比逐年增加。文中的研究结果表明，渤海、黄海气溶胶受到陆源物质特别是东亚沙尘输运的显著影响，但陆源影响有减弱的趋势，星载激光雷达可为海上气溶胶的时空演变，特别是垂直分布和长期演变研究，提供不可或缺的重要数据源。
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