Near-field nano-imaging of graphene Moiré superlattices (invited)

目前，二维材料红外探测器的局域场调控技术主要包含引入局域电场、光场以及温度场调控^[1-3]。其中，局域电场包括引入铁电场、浮栅、分裂栅、层间内建场等。例如，Gomez等人^[1]选取具有双极型的单层二硒化钨，在六方氮化硼电介质下方构建分裂栅电极（器件结构如图1（a）所示），通过两侧电极不同的栅压配置，调控两电极附近区域的载流子类型和浓度，实现了图1（b）中二硒化钨p-n、n-n、p-p、n-p四种结形态。由于p-n结具有的整流特性，在相同偏置电压下，流过p-p、n-n结的电流是p-n、n-p结的1000倍以上，在此状态下工作的光电探测器具有极低的暗电流，器件的开关电流比显著提高；局域光场调控手段包括耦合光波导、陷光微腔、等离激元共振增强，通过提高二维材料对入射光的利用率获得场增强作用^[2]。例如，Duan等人^[3]采用等离基元共振的手段，有效增强了石墨烯的光吸收，将光电流大小提升了1500%。

Figure 1.  Split-gate tuning of WSe₂ photodetector: (a) Device schematic of the double-gated WSe₂ device; (b) 2D gate map of short-circuit current

局域温度场调控则基于二维材料中的光热电效应，通过光照产生非平衡热载流子，在材料中形成温度梯度分布，进而实现热电转换。这与最近备受关注的石墨烯-旋角电子学密切相关：作为一类独特的调制手段，通过以一定角度堆叠双层石墨烯，形成摩尔超晶格，将使体系的塞贝克系数发生变化，进而导致器件的光响应特性发生变化。基于此，Koppens等通过近场红外扫描光电流显微镜探测旋角石墨烯中的光电流、载流子密度空间分布，揭示了体系的光热电响应规律，展示了石墨烯摩尔超晶格在新型红外探测技术上的巨大潜力，这一结果发表在Nature Communications中^[4]。

当两层石墨烯间的旋角小于0.1°时，形成的摩尔晶格周期在100 nm量级，与石墨烯中固有的红外等离子体极化波长相当，使得该体系成为一种独特的光子晶体，被称为“最小旋角双层石墨烯”（mTBG）^[5]。Koppens等通过机械剥离、干法转移在Si/SiO₂衬底上制备了hBN/mTBG/hBN的范德瓦尔斯异质结， 双层石墨烯间旋角为0.1°。器件的底部包含用于探测光电流信号的金电极，以及调控载流子浓度的Si背栅。实验中，施加栅压使石墨烯中的掺杂浓度达到n~5×10¹² cm⁻²。位于器件上方的近场红外扫描光电流显微镜的探针尖端半径为20~30 nm，将能量为188 eV的红外激光聚焦于探针尖端，此时温度达到数千K，产生的热量在100 nm量级的长度范围内传播，由光热电效应产生的温度、电子密度梯度在空间上形成电荷传输。于是扫描尖端附近的区域，得到纳米级分辨率的局部光场诱导的光电流空间分布，如图2所示。

Figure 2.  The AFM tip couples infrared light to the mTBG (Yellow or purple area represents the Moiré domains of different stacking configuration, respectively)

通过适当的栅极电压调制，测试结果表明器件中光电流的空间分布具有高度周期性。由于石墨烯的旋角存在一定的局部变化（0.01°~0.1°），在器件不同区域周期表现为100~1000 nm间不等。最小旋角双层石墨烯中产生由窄畴壁（6~9 nm）分隔的AB/BA伯尔纳型三角形周期结构^[6]，使得光电流在畴壁边界两侧发生符号反转。为了验证光热电效应带来的影响，Koppens等引入了理论模型进行对比。在该模型下，当尖端产生频率为ω的电场，器件中感应出相应的振荡电流密度，电子气中产生焦耳热，其功率密度与电流的平方成正比。热量在器件中以一定的冷却长度进行传播，并通过塞贝克-珀尔贴效应在塞贝克系数梯度下产生净电流。获得的塞贝克系数空间分布显示，塞贝克系数在畴壁附近急剧下降。通过塞贝克系数分布得到的光电流空间分布，与实验结果拟合，结果显示两者具有高度的一致性，验证了双层旋角石墨烯中光热电效应主导的光响应特性。

该工作揭示了旋角电子学在新型光电探测技术领域的前景。为了将最小旋角双层石墨烯器件的这一特性应用至光电探测中，可以将电子显微镜探针替换为纳米级金属棒，将光照下的电流信号收集并提取至外部电路。通过改变两层石墨烯间旋角的大小，可以调节摩尔晶格的周期性尺寸，使光电流符号反转的区域长度进一步缩小，使得未来的单光子探测器应用成为可能。